聚乙烯亚胺功能化碳纳米管负载铂@金核壳纳米粒子的过氧化氢传感器.pdf

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1、第42卷分析化学(FENXIHUAXUE)研究报告第6期2014年6月ChineseJournalofAnMyficalChemistry835—841DOI：10．3724／SP．J．1096．2014．31176聚乙烯亚胺功能化碳纳米管负载铂@金核壳纳米粒子的过氧化氢传感器汪维维裘宇张少鹏李嘉伟卢小泉刘秀辉(甘肃省生物电化学与环境分析重点实验室，西北师范大学化学化工学院，兰州730070)摘要实验以聚乙烯亚胺(PEI)功能化的多壁碳纳米管(MWNTs)作为生长基质，电沉积金纳米粒子(AuNPs)作为晶种，采用种子介导生长法在玻碳电极(GCE)上生长铂纳

2、米粒子(PtNPs)，以此制备了一种新型的过氧化氢(H2O)传感器。利用电化学方法和冷场发射扫描电镜(FESEM)对此修饰电极(Pt@Au／PEI．MWNTs／GCE)进行了表征。示差脉冲实验表明，该电极对H2O有优异的电催化效果，在9．2×10一2．1×10。mob'L范围内HO的浓度与电流响应呈线性关系，线性相关系数0．9994，检出限3．1xl0mol／L(S／N=3)。关键词种子介导法；聚乙烯亚胺；功能化碳纳米管；铂@金核壳纳米粒子；修饰电极；过氧化氢1引言过氧化氢(H：0)可加速人体的衰老进程⋯，与各种病变的发生有着密切联系。当H0在体内超过一定

3、限度，将造成包括心肌细胞坏死和死亡在内的不可逆损伤J。因此对H0进行准确、快捷、灵敏的检测显得尤为重要。目前，测定H：0的方法有电化学方法I4J、分光光度法』、化学发光法。。J、荧光光度法、色谱法等。其中电化学分析法，尤其是基于各种过氧化物酶_9和血红蛋白¨，的电流型生物传感器研究最为广泛，因为它们专一性强，具有较高的灵敏度和良好的线性范围。然而，酶所固有的稳定性不佳，易失活的缺点在一定程度上限制了该类传感器的应用，因此，很有必要开发研制无酶H0传感器。目前，各种材料电极，如金属氧化物和导电聚合物等已被用于这一目的。研究表明，金属纳米粒子(如Pt，Pd，A

4、g，Au等贵金属)具有较大的比表面积、特殊的结合位点，能有效提高电子转移速率”j，克服H：0在裸电极上氧化还原过程缓慢的问题_】引。其中铂纳米粒子(PtNPs)具有较高的催化活性，已被用于甲醇H、甲醛、葡萄糖_2等的检测。研究发现，PtNPs催化性质与其尺寸、形态、结构有着密切的联系22]。因此，寻求一种良好的载体材料来分散PtNPs是防止其团聚的有效方法。大量研究结果证实，多壁碳纳米管(MWNTs)具有大比表面积和高电导率，可作为优异的载体材料，而聚乙烯亚胺(PEI)作为一种常用的聚电解质型分散剂，不仅可以通过高分子链起到空间稳定作用，而且通过本身所带的

5、电荷起到静电稳定作用，从而使系统具有高度的分散性和稳定性。因此，经PEI功能化的MWNTs能大大提高在水中的分散性。最近，利用种子介导生长法得到目标纳米粒子的研究备受关注，因为该方法不仅能克服金属纳米粒子在MWNTs上分布不均匀现象，还能负载更多的目标纳米粒子。本实验利用PEI功能化的MWNT修饰的玻碳电极(GCE)作为负载纳米粒子的基质，采用种子介导生长法，以AuNPs为晶核，将PtNPs电沉积到AuNPs的表面，形成了铂@金核壳结构(Pt@Au)，制备了一种新型的HO电化学传感器。该传感器具有响应速率快、灵敏度高、线性范围宽等优点。2实验部分2．1仪器

6、与试剂电化学工作站(CHI660C，上海辰华公司)；玻碳电极(GCE：直径3mm)，饱和甘汞电极(长度2013-128收稿；20143_09接受本文系国家自然科学基金(Nos．21245004，20875077)和国家留学基金资助十E-mail：liuxh@nwnu．edu．cn838分析化学第42卷8O20堇_2：一4O一1OO14图3(1)PEI．MWNTs／GCE，(2)Au／PEI．MWNTs／GCE，图4不同电极在含有O．1mol／LKC1的(3)Pt@Au／PE[一MWNTs／GCE不同修饰电极在PBSK3[Fe(CN)](1．0mmol／L)

7、溶液中的CV曲线(pH7．0，0．2mol／L)中的CV曲线Fig．4CyclicvohammogramsofmodifiedelectrodefromFjg．3Cyclicvohammogramsofdifferentmodifiedelec．1．0mmol／LK3[Fe(CN)6]solutionwith0．1mol／LKC1trodesfromaPBS(0．2mol／L，pH7．0)solutionat(1)1．GCE；2．MWNTs／GCE：3．PEI—MWNTs／GCE：PEI．MWN／GCE，(2)Au／PEI．MWNTs／GCE，(3)Pt@

8、4．Au／PEI．MWNTs／GCE：5．Pt@Au／PEI．MW