橘皮炭负载纳米银催化剂催化氧化含氰废水的研究.pdf

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1、煤炭加工与综合利用52COALPROCESSING＆COMPREHENSIVEUTILIZATIONNo．12，2014橘皮炭负载纳米银催化剂催化氧化含氰废水的研究刘威，薛文平，孙德栋，安路阳，杜伟强(1．大连工业大学轻工与化学工程学院，辽宁大连116034；2．中钢集团鞍山热能研究院有限公司炼焦技术国家工程研究中心，辽宁鞍山114044)摘要：采用负载纳米银催化剂的橘皮炭在流化床装置中催化氧化含氰废水的试验，通过改变纳米银桶皮炭投加量、含氰废水的酸碱度以及反应过程中氧气量等条件，讨论了纳米银橘皮炭对含氰废水的处理效果；实验表明：在负载了纳米银催化剂后，含氰

2、废水pH=8，且不断向流化床装置中通入空气来增加含氧量，纳米银橘皮炭投加量为1．0g，恒温25℃的条件下催化氧化150min，对模拟含氰废水中氰根的去除率达到95％以上，此条件下，处理时间短，处理效率高。关键词：焦化；橘皮炭；纳米银；催化氧化；流化床；含氰废水中图分类号：X703．1文献标识码：A文章编号：1005—8397(2014)12．0052—05氰化物是焦化行业废水中的重要污染物之量浓度为23medL。一。氰根有剧毒，如果不能妥善处理，将严重影试银灵指示剂。响生化处理工艺的高效稳定运行，同时也会对人硝酸银标准溶液(0．0091mol／L)。民生活和

3、自然环境产生巨大危害。一般情况下，1．2试验装置对于高浓度的含氰废水会采用回收处理，对于低SB一5200DT超声波清洗机(宁波新芝生物浓度的含氰废水，则可直接将其氧化破坏。回收科技股份有限公司)。箱式电炉(上海金沪电热仪器联营厂)，自制流化床，该装置与外界封闭，方法有酸化回收，溶剂萃取，酸化沉淀再中和，离子交换，电解回收等。而氧化破坏方法有氯氧其结构示意见图1。化，二氧化硫一空气氧化，过氧化氢氧化，臭氧氧化，生物处理等。本文采用负载纳米银催化剂的橘皮炭进行催化氧化含氰废水。此方法具有工艺简单、投资少、成本低、处理时间短、效率高的优点。1试验材料和方法1．1试

4、验材料采用氰化钾配制的模拟含氰废水，其氰根质收稿日期：2014—10．21基金项目：辽亍省教育厅科学研究资助项目(20061197)图1流化床结构示意作者简介：刘威(1989一)，男，吉林长春人，大连工业大学环境科学与工程专业2012级在读硕士研究生。1．3试验方法煤炭加工与综合利用2014年第l2期反应中第二步为不可逆反应，所以促进了连反应速度较慢。而且负载在橘皮炭上的纳米银催锁反应中的第一步和第三步，加快了对氰根的氧化剂也无法吸附大量氧，无法起到快速催化的作化速度和效率，而CNO一随后再进一步水解成碳用，导致反应速度变慢。酸根和铵根。实验证实，加入纳米银

5、橘皮炭的反2．3pH对处理效果的影响应体系加快了氰根的氧化速度，负载纳米银催化分别取250mL不同pH的模拟含氰废水和剂的橘皮炭处理效率高于未负载纳米银催化剂的0．5g纳米银橘皮炭投加到流化床装置中，打开流橘皮炭。化床空气阀门进行催化氧化处理，控制反应时间2．2氧气量对处理效果的影响为150min，氰根的去除率如图6。取0．5g纳米银橘皮炭和250mL模拟含氰废水，投加到流化床装置中。在封闭条件下，于流化床中对模拟含氰废水进行催化氧化处理，每隔30min取一次样滴定。再取0．5g纳米银橘皮炭和250mL模拟含氰废水中，放入流化床装置中，打开流化床空气阀门，对

6、模拟含氰废水进行催化氧化处理，每30min取一次样滴定。在此封闭条件下，氧气含量仅为水中的溶解氧量，而通入氧气的条件下，氧气量处于过饱和状态。在这两种不同氧气量的条件下，经过纳米银橘皮炭催化氧化的模拟废水中氰根去除率如图5所示。图6pH对处理效果的影响在酸性条件下，氰根会结合氢离子生成氢氰酸，易挥发，所以实验设计从弱碱条件开始。由图6可知，纳米银橘皮炭在弱碱性的条件下处理效果要比强碱性的条件下好很多。这是因为橘皮炭表面存在很多酸性含氧基团，pH过高会导致橘皮炭表面的酸性含氧基团被强碱中和而带负电荷『8]，所以橘皮炭对带负电的氰根吸附作用降低。而且，在催化氧化

7、的过程中，橘皮炭表面吸附氧气和水而生成的过氧化氢在强碱的条件下不稳定，加速分解反应生成水和氧气，从而只能少量图5氧气量对氰根催化氧化效率的影响氧化氰根。另外，在弱碱的条件下，少量的氰根如图5所示，在氧气量充足时，纳米银橘皮会变成氢氰酸外逸，这也会导致溶液中的氰根浓炭的催化氧化效果明显要好于氧气量不充足时的度降低。所以在弱碱条件下综合处理效果要好过催化氧化效果。从机理上分析，由于没有氧气的强碱条件下。进入，橘皮炭表面只吸附了大量的水和少量的溶2．4纳米银橘皮炭的投加量对处理效果的影响解氧，从而生成过氧化氢较少，界面传质速度较分别将0．1g，0．5g，1．0g纳

8、米银橘皮炭和慢，对氰根的氧化无法快速进行。另外，缺少