类石墨结构碳氮材料的制备及其在有机化工催化中的应用.pdf

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1、２００８年１０月工业催化Ｏｃｔ．２００８第１６卷第１０期ＩＮＤＵＳＴＲＩＡＬＣＡＴＡＬＹＳＩＳＶｏｌ．１６Ｎｏ．１０综述与展望类石墨结构碳氮材料的制备及其在有机化工催化中的应用江根锋，周春晖，何雪华，童东绅，夏厚胜（浙江工业大学化学工程与材料学院先进材料和绿色催化技术研究组，浙江杭州３１００３２）摘要：介绍了近年来研究开发的类石墨结构碳氮化合物新催化材料及其在催化反应中的应用，综述了此类材料的非溶剂热制备、溶剂热制备方法和条件，以及制备条件对碳氮化合物结构的影响，分析了该材料的制备特点并展望了其应用前景。关键词：催化化学；碳氮化合物；石墨结构；

2、２，５，８－三氨基－３－三嗪中图分类号：ＴＱ４２６．４；Ｏ６４３．３６文献标识码：Ａ文章编号：１００８１１４３（２００８）１０００１４０７ＰｒｅｐａｒａｔｉｏｎｏｆｇｒａｐｈｉｔｉｃｃａｒｂｏｎｎｉｔｒｉｄｅｓａｎｄｔｈｅｉｒａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｉｎｏｒｇａｎｉｃｃｈｅｍｉｃａｌｃａｔａｌｙｓｉｓＪＩＡＮＧＧｅｎｆｅｎｇ，ＺＨＯＵＣｈｕｎｈｕｉ，ＨＥＸｕｅｈｕａ，ＴＯＮＧＤｏｎｇｓｈｅｎ，ＸＩＡＨｏｕｓｈｅｎｇ（ＲｅｓｅａｒｃｈＧｒｏｕｐｏｆＡｄｖａｎｃｅｄＭａｔｅｒｉａｌｓａｎｄＳｕｓｔａｉｎａｂｌｅＣａｔａｌｙｓｉｓ（ＡＭＳＣ），

3、ＣｏｌｌｅｇｅｏｆＣｈｅｍｉｃａｌＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇａｎｄＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅ，ＺｈｅｊｉａｎｇＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，Ｈａｎｇｚｈｏｕ３１００３２，Ｚｈｅｊｉａｎｇ，Ｃｈｉｎａ）Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｔｈｅｒｅｃｅｎｔａｄｖａｎｃｅｉｎｇｒａｐｈｉｔｉｃｃａｒｂｏｎｎｉｔｒｉｄｅｓａｓａｎｅｗｃａｔａｌｙｔｉｃｍａｔｅｒｉａｌａｎｄｔｈｅｉｒａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｕｓｉｎｇｆｏｒｏｒｇａｎｉｃｃｈｅｍｉｃａｌｃａｔａｌｙｓｉｓｗｅｒｅｉｎｔｒｏｄｕｃｅｄ．Ｔｈｅｍａｉｎｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎｍｅｔｈｏｄｓｏｆ

4、ｃａｒｂｏｎｎｉｔｒｉｄｅｓｆｒｏｍｄｉｒｅｃｔｔｈｅｒｍａｌａｎｄｓｏｌｖｏｔｈｅｒｍａｌｐｒｏｃｅｓｓｅｓａｎｄｔｈｅｉｎｆｌｕｅｎｃｅｏｆｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓｏｎｔｈｅｓｔｒｕｃｔｕｒｅｏｆａｓｐｒｅｐａｒｅｄｇｒａｐｈｉｔｉｃｃａｒｂｏｎｎｉｔｒｉｄｅｓｗｅｒｅｓｕｍｍａｒｉｚｅｄ．Ｔｈｅｋｅｙｐｏｉｎｔｏｆｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎａｎｄａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｐｒｏｓｐｅｃｔｓｏｆｇｒａｐｈｉｔｉｃｃａｒｂｏｎｎｉｔｒｉｄｅｓｗｅｒｅｏｕｔｌｉｎｅｄ．Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ｃａｔａｌｙｔｉｃｃｈｅｍｉｓｔｒｙ；ｃａｒ

5、ｂｏｎｎｉｔｒｉｄｅ；ｇｒａｐｈｉｔｉｃｓｔｒｕｃｔｕｒｅ；２，５，８ｔｒｉａｍｉｎｏｔｒｉｓｔｒｉａｚｉｎｅ；ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ；ｃａｔａｌｙｓｔＣＬＣｎｕｍｂｅｒ：ＴＱ４２６．４；Ｏ６４３．３６Ｄｏｃｕｍｅｎｔｃｏｄｅ：ＡＡｒｔｉｃｌｅＩＤ：１００８１１４３（２００８）１０００１４０７［５］碳氮材料具有非常好的硬度、低密度及化学隋要是通过三嗪类化合物的缩聚。该材料具有像石［１－２］性等特点，引起了科学界的极大兴趣。已知的墨一样的层状结构，层间含有Ｃ３Ｎ３环或Ｃ６Ｎ７环，不同结构碳氮材料分别是ｇ－Ｃ３Ｎ４、α－Ｃ３Ｎ４、β

6、－环与环之间通过末端的Ｎ原子相连而形成一层无［３］Ｃ３Ｎ４、立方－Ｃ３Ｎ４和假立方－Ｃ３Ｎ４。β－Ｃ３Ｎ４、限扩展的平面。该材料用途广范，可以做为制备介［４］立方－Ｃ３Ｎ４及假立方－Ｃ３Ｎ４都具有非常高的硬孔材料［６］，金属氮化物的氮源［７］，作为高性能的耐度，其结构和特性与金钢石相似，因此，有望取代金［８］磨材料等。近几年来，将其作为新型的无金属催钢石而成为新的坚硬材料。但由于Ｃ元素和Ｎ２分［９－１０］化剂，在催化Ｆｒｉｅｄｅｌ－Ｃｒａｆｔｓ酰基化反应，腈和子都具有很高的热力学稳定性，制备这３种晶体结［１１］［１２］炔的环化及ＣＯ２活化反应中

7、进展显著。构的Ｃ３Ｎ４材料目前仍很困难。ｇ－Ｃ３Ｎ４的形成主收稿日期：２００８－０７－１６基金项目：国家自然科学基金资助项目（２０７７３１１０和２０５４１００２）；浙江省自然科学基金资助项目（Ｙ４０５０６４，Ｙ４０７２００，Ｙ４０５０２５）作者简介：江根锋，１９８４年生，男，硕士研究生，研究方向为先进粘土、催化材料和绿色催化技术。通讯联系人：周春晖。Ｅｍａｉｌ：ｃｌａｙ＠ｚｊｕｔ．ｅｄｕ．ｃｎ；ｃａｔａｌｙｓｉｓ８＠ｙａｈｏｏ．ｃｏｍ．ｃｎ２００８年第１０期江根锋等：类石墨结构碳氮材料的制备及其在有机化工催化中的应用１５高到５８０℃时，密勒胺

8、会形成层间距为０．３４０ｎｍ的１非溶剂热制备石墨结构碳氮材料［１４］ｇ－Ｃ３Ｎ４材料。ＬｏｔｓｃｈＢＶ等通过［（ＮＨ２）Ｃ（Ｏ）非溶剂热制备石墨结构