活性炭材料对镍基催化剂乙醇气相羰化性能的影响.pdf

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1、第30卷第6期催化学报2009年6月Vb1．30N0．6ChineseJournalofCatalysisJune2009文章编号：0253．9837(2009)06—0555—05研究论文：555～559活性炭材料对镍基催化剂乙醇气相羰化性能的影响章青，王会芳，孙果宋，黄科林，方维平，杨意泉。厦门大学化学化工学院，福建厦门361005广西化工研究院，广西南宁530001摘要：采用浸渍法制备了负载在竹炭(BC)、柱状煤质炭(CYC)、果壳炭(FC)、木质炭(WC)和椰壳炭(CC)上的5种Ni基催化剂，考察了镍

2、分散度、还原性能及催化乙醇气相羰化制丙酸的性能．用N2物理吸附法、x射线光电子能谱和程序升温脱附等方法研究了活性炭的孔结构特性、表面含氧官能团种类和数量．结果表明，Ni／CC的羰化活性最高，乙醇转化率和丙酸选择性分别为96．1％和93．2％，而Ni／BC的羰化活性最低，乙醇转化率和丙酸选择性分别为63．O％和32．7％．催化剂催化羰化性能与其载体活性炭材料的性质密切相关．关键词：活性炭；乙醇；气相羰化；丙酸；表面官能团中图分类号：0643文献标识码：AInfluencesofDiferentActiveCar

3、bonsontheCatalyticPerformanceofNi／CCatalystsforVapor-PhaseCarb0nylati0nofEthanolZHANGQing，WANGHuifang，SUNGuosong，HUANGKelin2，FANGWeiping’，YANGYiquan’CollegeofChemistryandChemicalEngineering,XiamenUniversity,Xiamen361005,Fujian，ChinaGuangxiResearchInstituteo

4、fChemicalIndustry,Nanning530001，Guangxi,ChinaAbstract：Diferentactivecarbons，i．e．bamboocharcoal，cylindricalcoal，fruitcarbon，woodcharcoal，andcoconutcharcoal，wereusedtoprepareNi／Ccatalystsforvapor-phasecarbonylationofethano1．TheresultsrevealedthattheNi／CCcatal

5、ystshowedthehighestcatalyticactivityforethanolcarbonylationwith96．1％ofethanolconversionand93．2％ofpropionicacidselectivity,buttheNi／BCcatalystshowedthelowestactivitywith63．0％ofethanolconversionand32．7％ofpropionicacidselectivity．TheNi／Ccatalystswerecharacteri

6、zedbyCOadsorptionandtemperature—programmedreduction．Meanwhile，N2physicaladsorption，X·rayphotoelectronspectroscopy,andtempera-ture·programmeddesorptionwereusedtoinvestigatethestructuralproperties，thespeciesandquantitiesofsurfaceoxygenfunctionalgroupsofactive

7、carbons．ItwasfoundthatthecatalyticperformanceoftheNi／Ccatalystsdependedonthenamreofactivecarbonsgreatly．Keywords：activecarbon；ethanol；vapor-phasecarbonylation；propionicacid；surfacefunctionalgroup丙酸是一种重要的化工原料，广泛应用于合成作简便以及对反应设备要求低等优点，因而引起国树脂、粮食保存、食品添加剂、香料和农药等

8、方面内外学者的广泛关注[2-5]．彭峰等[6研究了氧化铝、[1】．目前丙酸的工业生产方法主要是德国BASF公司硅胶和活性炭等载体对镍基催化剂上乙醇羰化反应的Reppe工艺．该工艺以羰基镍为催化剂，在高压活性的影响，结果表明，以活性炭为载体时，催化剂(20—30MPa)下由乙烯与CO和水反应生成丙酸，但性能最佳．活性炭具有发达的孔隙结构、较强的吸附高压下丙酸具有强腐蚀性，对反应设备材质要求较性能和丰富