CaO对PtC催化硬脂酸脱羧反应性能的影响.pdf

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1、第41卷第7期燃料化学学报Vo1．41NO．72013年7月JournalofFuelChemistryandTechnologyJu1．2013文章编号：0253—2409(2013)07-0850-06CaO对Pt／C催化硬脂酸脱羧反应性能的影响胡慧敏，程乐明，张荣，毕继诚(1．中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室，山西太原030001；2．中国科学院大学，北京100049)摘要：以硬脂酸(CH，COOH)脱羧为探针反应，研究了亚临界水中CaO对Pt／C催化脱羧反应性能的影响。实验表明，CaO可以促进脱羧反应，对十七烷选择性没有影响。CaO／硬脂酸物质的量比为0．5

2、时，在330oC反应1h，硬脂酸转化率由未添加CaO时的46．06％提高到66．99％。硬脂酸催化脱羧的最佳反应温度为350oC，高于这一温度时，烷基链上碳碳键断裂的副反应增加，导致十七烷选择性降低。亚临界水中硬脂酸脱羧反应符合一级动力学，建立的动力学方程可以较好地预测不同反应条件下十七烷的产率。根据实验结果推测，氧化钙与硬脂酸反应生成硬脂酸钙，催化剂表面的吸附态羧酸盐增加，从而提高了脱羧反应的速率。关键词：氧化钙；硬脂酸；脱羧；亚临界水中图分类号：TQ519文献标识码：AEffectofCa0ondecarboxVlation0fstearicacidoverPt／Ccataly

3、stHUHui—minl1，CHENGLe—ming，ZHANGRong．BIJicheng(1．StateKeyLaboratoryofCoalConversion，InstituteofCoafChemistry，ChineseAcademyofSciences，Ta~uan030001，China；2．UniversityofChineseAcademyofSciences，Beijing100049，China)Abstract：TheeffectsofCaOadditionandtemperatureondecarboxylationofstearicacidoverPt

4、／Ccatalystinsubcnticalwaterwereinvestigated．Theconversionofstearicacidincreaseddramatically，whiletheselectivitytoheptadecanehardlychangedwiththeadditionofCaO．At330oCtheconversionofstearicacidreachedamaximumwimCa／stearicmolratioof0．5．Moreover．Ccatalyzeddecarboxylationofstearicacidinsubcfiticalw

5、aterexhibitedfirst—orderkinetics．ItwasproposedthatdissociativestearicacidwasadsorbedonPCcatalyst，formingsurfaceoctadecanoatespeciesandadsorbedH．TheC．CbonddissociatedviaHinsertion．resultingintheformationofheptadecaneandCO，．TheadditionofCaOpromotedthedissociationofstearicacid．Asaresult．theamount

6、ofadsorbedoctadecanoateincreasedandmereactionwasaccelerated．Keywords：calciumoxide；stearicacid；decarboxylation；subcritica1water当今石化能源紧缺已成为严重威胁世界和平和水、脱氧、聚合及芳构化反应等，生成短链的烷烃、烯经济安全的全球性问题。人们对发展可再生燃料的烃和芳香烃等J，脱羧反应选择性较低且有一部分紧迫性有了更深的理解，并且开始逐步将研究方向重质组分生成’J。转变为开发高热值的可再生烃类燃料。甘油三酯是Snare等以十二烷为溶剂，在300℃以硬脂能量密度与

7、原油相近的生物质原料之一，来源广酸(CHCOOH)为反应物，质量分数5％Pd／C为泛⋯，因此，可将其作为转化成可再生燃料的良好催化剂，反应6h，硬脂酸的转化率为100％，十七烷原料。目前，甘油三酯主要通过酯交换制备成长链选择性为95％。Lestari等以SBA一15负载纳米脂肪酸甲酯(生物柴油)加以利用]，然而，生物钯作为催化剂，反应过程中向反应器内通入氢气，柴油分子结构中的含氧官能团导致其热值比柴油5h后，硬脂酸的转化率为96％，十七烷选择性为低，黏度和浊点高，不适