Ni-Co双金属催化剂上沼气重整制氢机理.pdf

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1、物理化学学报(，，fHuaxueXuebao)MarchActaJD．一Chim．Sin．2011，27(3)，697-704697[Article】www．whxb．pku．edu．crlNi．Co双金属催化剂上沼气重整制氢机理徐军科沈利红周伟。马建新。，(同济大学新能源汽车工程中心，上海201804；七海市宝山区环境监测站，上海201901；同济大学汽车学院，上海201804)摘要：用传统湿式浸渍法制备了LaO。掺杂的商业-AJO。负载的沼气重整催化剂Ni—Co／LaO3．-AJO。，并用程序升温加氢(TPH)、程序升温氧化(TPO)、程序升温表面反应(TPSR)、程序

2、升温脱附(TPD)及脉冲实验对催化剂进行了表征．结果表明，沼气重整过程中Ni．Co／LaO。．y-AIO。催化剂上的表面碳物种主要来源于CH的裂解。CO的贡献很小．CH裂解能够产生三种活性不同的碳物种，即C。、C。与C．随着反应的进行，C。物种减小而CB与C物种增加，且C物种能够转变为惰性的石墨碳．重整反应过程中CH与CO的活化能相互促进．催化剂表面的O物种与C反应生成CO或与CH反应生成CHO再分解为CO与吸附态的H物种，可能是Ni．Co／LaO。．y-AI：O。催化剂上沼气重整的速率控制步骤．关键词：镍：钴：双金属催化剂：沼气重整：制氢：机理中图分类号：0643Mech

3、anismofBiogasReformingforHydrogenProductionoverNi-CoBimetallicCatalystXUJun—Ke’SHENLi—HongZHOUWei’MAJian-Xin’，。l(CleanEnergyAutomotiveEngineeringCenter,而fUniversity,Shanghai201804,R．China；ShanghaiBaoshanEnvironmentalMonitoringStation，Shanghai201901，PR．China；SchoolofAutomotiveEngineering,To

4、ngjiUniversity,Shanghai20180~R．China)Abstract：Ni-Cobimetalliccatalystssuppodedoncommercialy-AI2O3modifiedwithLa2O3werepreparedbyconventionalincipientwetnessimpregnationforbiogasreforming．Thecatalystswerecharacterizedusingtemperature—programmedhydrogenation(TPH)，temperature-programmedoxygen

5、ation(TPO)，temperature—programmedSUrfacereaction(TPSR)，temperature-programmeddesorption(TPD)，andapulseexperiment．DuringbiogasreformingtheSUrfacecarbonspeciesonNi-Co／La2O3一y-AI2O3originatedmainlyfr0mthecrackingofCH4andthecontributionofCO2wasinsignificant．CrackingofCHresultsinthreecarbonspec

6、iesofC。，C口，andCv，whichhavedifferentreact．ionactivities．Duringthereaction．theamountofCdecreasedbutCBandCvincreased。Inaddition，Ccouldbechangedintoinactivegraphitecarbon．TheactivationofCH4andCO2wasmutuallypromotedinthereformingreaction．Itwasrevealedthatthecontrollingstepforbiogasreformingover

7、theNi-Co／La2O3一y-AI2O3catalystcouldbethereactionofthesurfacespeciesofOwithCtoformCOorwithCHtogiveCHOfoIlowedbytheformationofCOandadsorbedH．KeyWords：Nickel；Cobalt；Bimetalliccatalyst；Biogasreforming；HydrogenproductionMechanismReceived：September27，2010；Revised：No