UF4在空气、氧或湿氧中热化学反应研究.pdf

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1、物理化学学~(WuliHuaxueXuebao1MayActa．一Chim．Sin．2015，(Supp1．)，25-3125[Article】doi：10．3866／PKU．WHXB2014Ac08www．whxb．pku．edu．cnUF4在空气、氧或湿氧中热化学反应研究仲敬荣邵浪余春荣任一鸣(中国工程物理研究院，四川绵阳621900)摘要：分别采用显微激光拉曼光谱(MLRS)、X射线光电子能谱(xPs)、称重及形貌观察等手段，开展了UF在不同环境气氛(空气，氧气，湿氧)中的热化学反应实验．研究不同温度时效下UF质

2、量、颜色及失重情况，获取反应前后不同铀化合物的拉曼(Raman)glXPS特征图谱．结果表明，UF在不同气氛中加热至200。C时。性质稳定，其拉曼光谱图基本无变化：但在250。C以上，样品表面颜色发生明显变化，Raman光谱和XPS分析发现有UO、UOF、U。O等多种铀化合物生成；通过实验，测定并计算了UF与环境气氛中活性气体热化学反应的表观活化能，建立了相应的反应速率与温度之间的关系式．关键词：UF：拉曼光谱：X射线光电子能谱：化学反应：环境气氛中图分类号：O641StudyofThermalChemicalReac

3、tionofUF4inAir,02andHydrated02ZHONGJing—RongSHAOLangYUChun—RongRENYi—Ming(ChinaAcademyofEngineeringPhysics，Mianyang621900,SichuanProvince,尸R．China)Abstract：WehavepreliminarilydevelopedtheexperimentalstudyofUFanditsthermaIchemicaIreactioncharacteristicsinenvironm

4、entaIatmospheressuchasair,O2，andhydratedO2．Variousanalyticaltechniquessuchasmicro·laserRamanspectroscopy(MLRS)，X-rayphotoelectronspectroscopy(XPS)，andmetallographywereused．BasedonthephysicalandchemicalpropertiesofUF4．weobtainedtheRamanandXPSspectraofdifferentura

5、niumcompoundsafterheatingatspecifictemperaturesforspecifictimes．TheexperimentaIresultsindicatethatUiSstableupto200。Cinvariousatmospheres．Ramanspectrawerealmostunchanged．However,above250。C．thesurfacecolorofUF4changedsignificantly．RamanspectrumandXPSanalysesshowed

6、lhatavarietyofuraniumcompoundssuchasUO2，UO2F2，andU3O8wereformed．1nthiswork，wecalculatedtheapparentactivationenergiesofthereactionsofUF4withactivegasesintheenvironment．andstudiedtherelationshipbetweenthereactionrateandtemperatureindetaIl_KeyWords：UF4；Ramanspectro

7、scopy；X-rayphotoelectronspectroscopy；ChemicalreactionEnvironmentalatmosphere1引言学家们--对铀卤化物的制备及其化学与物理性质已UF是核燃料转化过程中重要中间产物，是制有详细报道，并鉴定证明铀的氟化物主要有：UF，、备金属铀、U和UF的重要原料．早在60年代，科UF4、UF。、U2F9、UF、UF6等．1999年，Walker等对首届中国锕系物理与化学学术交流会，四川I绵阳，2014年8月24—27日．TheFirstConferenceonC

8、hineseActinidePhysicsandChemistry,Mianyang，Sichuan，August24-27，2014．’Correspondingauthor．Email：renyiming@caep．cn；Tel：+86—816—3626995．TheprojectwassupportedbytheScienc