ZnCr基催化剂煅烧温度对异丁醇合成性能的影响.pdf

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1、第41卷第6期燃料化学学报Vo1．41No．62013年6月JournalofFuelChemistryandTechnologyJun．2013文章编号：0253—2409(2013)06-0703-07ZnCr基催化剂煅烧温度对异丁醇合成性能的影响寇永利，，解红娟，刘广波，，武应全，，张欣悦，韩怡卓，NoritatsuTsubaki，谭猗生(1．中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室，山西太原030001；2．中国科学院大学，北京100049；3．中南大学化学化工学院，湖南长沙410012；4．富山大学应用化学系，日本富山930-8555)摘要：研究

2、了煅烧温度对zIlCr基催化剂合成异丁醇性能的影响。结果表明，随着煅烧温度的升高，催化剂的活性和产物分布都发生了较大的变化。催化剂在较低的温度下煅烧，液相产物中醇主要是甲醇和异丁醇；在较高的温度下煅烧，液相产物醇的分布符合A—S—F方程。用BET、XRD、H：一TPR、XPS等技术手段对催化剂织构参数、体相结构、还原性能、表面组成进行表征。结果表明，在300℃煅烧时，催化剂中的ZnO和Cr20，未完全形成非计量尖晶石ZnxCrz／3n0；400oC煅烧时，催化剂中形成了最多量非计量尖晶石Zncr)0；当煅烧温度高于400oc时，随着煅烧温度进一步升高非计量尖晶石Z

3、nxCrv3O逐步发生了分解，生成了更多量的ZnO和Cr20，，导致催化剂的活性随之下降。进一步证明了非计量尖晶石zncIr2／3fh】0是该催化反应活性相。关键词：ZnCr基催化剂；CO加氢；异丁醇；合成气；非计量尖晶石ZnCry川0中图分类号：0643文献标识码：AEffectofcalcinationtemperatureontheperformanceofZnCrbasedcatalystinisobutanolsynthesisK0UYong-li，XmHong-juan，LIUGuang_bo，WUYing—quan，ZHANGXin．yue．HANY

4、i．zhuo．NoritatsuTsubaki．TANYi—sheng(1．StateKeyLaboratoryofCoalConversion，InstituteofCoalChemistry。ChineseAcademyofSciences，Ta／yuan030001，C，lina；2．iversityofChineseAcademyofSciences，Beijing10oo49，Cina；3．SchoolofChemist~andChemicalEngineering，UniversityofCentralSouth，Changsha410012，Chin

5、a；4．DepartmentofAppliedChemistry，UniversityofToyama，Toyama930-8555，Japan)Abstract：TheefectofcalcinationtemperatureontheperformanceofZnCrbasedcatalystsinisobutanolsynthesiswasinvestigated：thetextureproperties。bulkstructure。reducibilityandsurfacecompositionofthecatalystswerecharacterize

6、dbyBET，XRD，H，．TPRandXPS．TheresultsindicatethatboththeactivityandproductselectivityoftheZnCrcatalystaregreatlyinfluencedbyitscalcinationtemperature．Thecatalystcalcinedatlowtemperatureshowshighselectivitytomethanolandisobutanol，whiletheproductdistributionoverthecatalystcalcinedathightem

7、peratureobeystheA．S．Fequation．Calcinationat300℃isinsuficienttogetacompleteformationofnon．stoicheiometricspinelZnCr2／3f】O，whilecalcinationat400oCgivesthemaximum．amountofnon．stoichiometricspinelZnC2／3，OintheZnCrbasedcatalyst；however，furtherincreasingthecalcinationtemperaturemaycausethed

8、ecomp