含镍WPMCM-41催化剂二苯并噻吩加氢脱硫性能.pdf

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1、第39卷第12期燃料化学学报VO1．39No．122011年12月JournalofFuelChemistryandTechnologyDec．2011文章编号：0253-2409(2011)12-0930-06含镍WP／MCM-41催化剂二苯并噻吩加氢脱硫性能李翠清，潘雅妹，李继文，王虹，靳广州，孙桂大(北京石油化工学院绿色化学与催化材料研究所，北京102617)摘要：以MCM-41为载体，以镍(Ni)为助剂，制备了Ni含量不同的WP／MCM-41催化剂。采用XRD、BET、SEM和XPS对催化剂进行了表征；以二苯并

2、噻吩(DBT)为模型化合物，通过高压微反装置考察催化剂的加氢脱硫(HDS)活性。结果表明，Ni的加入促进了活性组分WP的生长并使其晶相尺寸略有增加，一定含量的Ni有利于提高催化剂的比表面积。Ni对WP／MCM-41催化剂二苯并噻吩HDS反应具有促进作用。少量Ni的加入有利于WP活性相的生成并增加了活性位的数量；加入过量的Nj，在催化剂中形成了具有一定活性的类似Ni—W—P结构的物种，减少了活性组分WP所占的比例，从而使催化剂DBT的HDS活性降低。其中，Ni的质量分数为1％的催化剂(cat-Ni—I)具有相对较高活性，

3、其DBT脱硫率和转化率分别为76．78％和72．16％，比不加Ni的催化剂分别提高了30．04％和21．62％。二苯并噻吩在WP／MCM-41催化剂上以加氢脱硫途径为主，Ni的加入对提高加氢脱硫途径选择性起到了促进作用，且加氢脱硫选择性随Ni含量的增加而提高。关键词：加氢脱硫；二苯并噻吩；磷化钨；MCM-41；助剂；镍中图分类号：TQ426．9文献标识码：APerformanceofdibenzothiophenehydrodesulfurizationforWP／MCM一41catalystcontainingpro

4、moternickelLICui—qing，PANYa．mei．LIJi—wen，WANGHong，JINGuang．zhou，SUN(i．da(TheGreenChemistryandCatalysisMaterialsLaboratory，BeijingInstituteofPetrochemicalTechnology，Beijing102617，China)Abstract：Thesupportedtungstenphosphidecatalystswithdifferentcontentofnicklewer

5、epreparedoverMCM一41．ThesampleswerecharacterizedbyX．raydiffraction(XRD)。BETspecificsurfacearea．scanningelectronmicroscopy(SEM)andX—rayphotoelectronspectroscopy(XPS)methods．Thedibenzothiophene(DBT)hydrodesulfurization(HDS)performanceofcatalystswasevaluatedinafixde

6、．bedreactorat633K．3MPaH，andwithaspacevelocityof4h～．TheresultsshowedthattheadditionofNipromotedthegrowthofactivespeciesWPandincreasedWPcrystaldimension．SomecontentofnickelwasfavortoincreasetheBETspecificsurfaceareaofcatalyst．NihadpositiveeffectsontheDBTHDlSreacti

7、onofWP／MCM_41catalysts．WPwasthemainactivephase．Theadditionofsmallamount(1％)ofnicklewasfavortotheformationofWPactivephaseandincreasedtheactivesitenumber．Theadditionofexcesscontent(5％．9％)ofnickelprobablyconducedtheformationofanewactivespecieswithsimilarstructureof

8、Ni—W—P．whichdecreasedtheproportionofactivephaseonthecatalystsurfaceandresultedinthedeclineofcatalyticactivity．Particularly．thecatalystwithnickelcontentof1％hadhighHDSa