基于4-氨基-1,8萘酰亚胺的双光子荧光H2S探针光学性质与响应机理分析.pdf

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1、物理化学学报(WuliHuaxueXuebao)DecemberActa．一Chim．Sin．2015，31(12)，2303-23092303[Article]doi：10．3866／PKU．WHXB201510233www．whxb．pku．edu．ca基于4．氨基．1，8萘酰亚胺的双光子荧光H2S探针光学性质与响应机理分析杨文静张玉瑾王传奎(山东师范大学物理与电子科学学院，济南250014)摘要：基于密度泛函理论水平上的解析响应函数方法，采用极化连续模型(PCM)研究了两种新型的截断型双光子荧光HS探针AcHS．1，2的单双

2、光子吸收及荧光发射性质，并对其响应机制进行了理论分析．计算结果表明，AcHS．1，2在与HS反应后，生成物的单双光子吸收性质特别是荧光发射性质发生了明显的变化，它们的吸收峰都有较大的红移．此外，不同末端基团对探针分子的光学性质也有一定的影响．分析了探针分子AcHS-1，2与HS反应前后的Mulliken布居及电荷转移过程，反应后分子内电荷转移量增大，从而改变了分子的光学性质，实现了对HS的探测．关键词：荧光探针；双光子吸收：HS：分子内电荷转移中图分类号：0644；O641OpticalPropertiesandResponsiv

3、eMechanismof4-Amino·1，8-Naphthalimide·BasedTwo-PhotonFluorescentProbeforSensingHydrogenSulfideYANGWen—JingZHANGYu-JinWANGChuan—Kui(CollegeofPhysicsandElectronics,ShandongNormalUniversity,Jinan250014,P．R．China)Abstract：Responsetheorywasusedtoinvestigateone．photonabsorp

4、tion(OPA)andemission，andtwo·photonabsorption(TPA)oftwonoveltruncatedtwo—photonfluorescentprobesAcHS-1，2inthepresenceandabsenceofH，Susingdensityfunctionaltheoryincombinationwiththepolarizablecontinuummode1．Changesintheopticalproperties，includinglargeredshiftsoftheOPA，T

5、PA，andemissionpeakpositionswereobservedwhentheprobesreactedwithH2S，indicatingthatAcHS一1，2makeeffectiveandselectivechemosensorsforH，S．WehavealsodemonstratedthattheterminaIgroupontheprobesinfluencedtheirnonlinearopticalpropertiesfAcHS一1：n-butylgroupandAcHS-2：hydroxyethy

6、lgroup)．TheresponsivemechanismofAcHS-1，2f0rsensingH2SwasanalyzedbystudyingthechargevariationsbetweenthechargetransferandgroundstatesofthefreemoleculesandtheirreactionproductsusingMullikenpopulationanalysis．1mportantly．thismechanismwasattributedtoanintramolecularcharge

7、transfer．KeyWords：Fluorescentprobe；Two-photonabsorption；H2S：Intramolecularchargetransfer1引言要的角色，与生物体的健康息息相关．硫化氢一些生物小分子在环境和生命体中扮演着重(HS)作为一种非常重要的内源性气体信号分子，广Received：August3，2015；Revised：October23，2015；PublishedonWeb：October23，2015．Correspondingauthor．Email：ckwang@sdnu．e

8、du．cn；Tel：+86．531．86180892．TheprojectwassupportedbytheStateKeyDevelopmentProgramforBasicResearchofChina(973)(201ICB808100)国家