新型层柱化合物合成、表征及催化活性.pdf

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1、第22卷第4期化学研究与应用Vo1．22，No．42010年4月ChemicalResearchandApplicationApr．，2010文章编号：1004-1656(2010)04-0426-05新型层柱化合物合成、表征及催化活性单秋杰(齐齐哈尔大学化学与化工学院，黑龙江齐齐哈尔，161006)摘要：将含过氧铌一、三取代钨硅、钨磷过氧杂多阴离子利用离子交换法嵌入zn：Al类水滑石中制得层柱化合物．利用XRD，IR，uV等方法对产物的结构进行了表征。结果表明在层柱化合物中过氧杂多阴离子仍然保持Keggin结构，并且过氧键没被破坏。层柱化合物在酯

2、化反应中显示优良的催化性能。关键词：层柱化合物；过氧杂多阴离子；催化恬性中图分类号：O614．6文献标识码：ASynthesis，characterizatiOnandcatalyticactivityofnewtypepillaredcompoundsSHANQiu-jie(SchoolofChemistryandChemicalEngineering，QiqiharUniversity，Qiqihar161006．)Abstract：TheKeggin-structure仅一(Bu4N)s[SiWl1(NbO2)O"]，(Bu4N)4[Pwll

3、(NbO2)0拇]，Ot一(Bu4N)7[SiW9(NhO2)3O37]，(Bu4N)6[Pw9(NbO2)3O37]intercalatedZn2A1hydrotaleite-likecompoundswerepreparedbymeansofdirection—exchangereactioninaqueoussolutionandwerecharacterizedhyXRD．IRandUV．TheresultsindicatedthatKeg,ginstnmtureoftheperoxoheteropolyanionswereremained

4、andpcmxy—linkageswerenotbrokendowninpillaredcompounds．Thepillaredcompoundsshowedgoodcatalyticactivityovertheesterification．Keywords：piHaredcompound；pemxoheterupolyanions；catalyticactivity多酸型层柱化合物是近几年才开发的一类新多阴离子嵌入znAl类水滑石中制得新型层柱化型材料。它是通过水溶液中的离子交换作用，用合物。对其进行了表征，并研究了在酯化反应中杂多阴离子取代

5、水滑石层问的阴离子而制备的。的催化性能。多酸型层柱化合物具有中微孔结构，而且由于该1实验部分化合物具有特殊的层状结构和阴离子的可交换性能，它在碱催化、加氢、聚合、缩合、醇类转化以及1．1仪器与试剂酯化等反应中表现出较高的催化活性及选择红外光谱用美国PE公司产Nicolet-50X红外性¨。由于过氧杂多阴离子具有较高的氧化活光谱仪测定，KBr片。紫外光谱用美国PE公司产性，而且它具有较高的抗病毒、抗肿瘤活性。因Lambda紫外光谱仪测定。样品的品相由日本理此，将过氧杂多阴离子嵌入水滑石中制备成层柱学株式会产Dmax．mC型自动x一射线衍射仪测化合物不

6、仅回收方便，而且氧化性增强，可为催化定。所有试剂均为分析纯。领域提供一类新型微孔催化材料j。本文用离1．2阴离子粘土的合成子交换法将含过氧铌一、三取代钨硅、钨磷过氧杂参照文献[5]方法进行合成。样品经抽滤、洗收稿日期：2009-07—14：修回日期：20094)9-23基金项目：齐齐哈尔市科技局资助科学技术项目(G~-25)资助联系人简介：单秋杰(1964·)，女，教授，主要研究方向为取代型杂多酸盐。Email：shanqqjj@163．tom第4期单秋杰等：新型层柱化合物合成、表征及催化活性427涤、抽干后贮藏在广口瓶中备用。样品为Zn其它过氧杂

7、多阴离子层柱化合物按相同方法(OH)6NO3，简记为Zn2Al或LDH。合成，标记为LDH—SiW9(NbO2)LDH—PWl11．3过氧杂多酸盐的合成(NbO2)、和LDH—PW。(NbO：)3。1．3．1一(Bu4N)5[SiWil(NbO2)O39】的合成1．5催化活性实验取0．25g(0．17mmo1)K7HNb6O19·13H2O溶于反应器为一洁净、干燥的50mL三颈烧瓶，瓶100mL0．5mol·L～H2O，中，用lmol·LHCI调口分别安装温度计和分水器，分水器上安装回流冷凝管。向其中加入一定量的冰乙酸、正丁醇和pH=l，加3．2g

8、(1mmo1)仪一K8[SiWllO39]·13H2O待完全溶解后，搅拌15rain，加人BuNBr的饱和溶催化剂，摇匀后