氟修饰的含Ni类水滑石在甲烷部分氧化制合成气中的应用研究.pdf

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1、第40卷第4期燃料化学学报Vo1．40NO．42012年4月JournalofFuelChemistryandTechnologyApr．2012文章编号：0253—2409(2012)04-0424-06氟修饰的含Ni类水滑石在甲烷部分氧化制合成气中的应用研究张军一，王秀芝，赵宁，肖福魁，魏伟，孙予罕’(1．中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室，山西太原030001；2．中国科学院上海高等研究院低碳能源转化中心，上海201203)摘要：通过共沉淀法合成了含Ni／Mg／A1的类水滑石，并利用水滑石的“重构性能”将F一引入到水滑石层间。焙烧该类水滑石后得到Ni／Mg／AI

2、／O—F催化剂，采用XRD、SEM、CO一TPD、H一TPR、N吸附一脱附等手段对其结构进行了表征。结果表明，焙烧后的催化剂为方镁石结构，并具有丰富的介孑L，Ni／Mg／A1／O—F较之不含F一的复合氧化物Ni／Mg／A10具有更小的比表面积、颗粒粒径和结晶度，但是碱密度明显增大，并且在甲烷部分氧化(POM)反应中表现出更高的活性和稳定性，反应120h后，活性没有下降。这是因为F一的引入提高了催化剂碱性和活性组分Ni的分散，从而改善了催化剂的抗积炭和烧结能力。关键词：类水滑石；POM；复合氧化物；F一中图分类号：TQ21文献标识码：AApplicationoffluorine-mo

3、difiedNi-Mg-AlhydrotalcitecatalystinthepartialoxidationofmethanetosyngasZHANGJunI1，WANGXiu—zhi，ZHAONing，XIAOFu—kui，WEIWei，SUNYu．hanlI(1．StateKeyLaboratoryofCoalConversion．InstituteofCoalChemistry．ChineseAcademyofSciences，Taiyuan030001，China；2．LowCarbonEnergyConversionCenter．ShanghafAdvancedRes

4、earchInstitute，ChineseAcademyofSciences，Shanghai201203，China)Abstract：Fluorine—modifiedNi—Mg．A1mixedoxides(Ni／MAl／，O．F)preparedfromthermaldecompositionofhydrotalcite—type(HT)precursorwascharacterizedbyXRD．SEM，CO。．TPD，H，一TPR，andN，sorptionandusedascatalystinpartialoxidationofmethfine(POM)tosynga

5、s．TheresultsindicatedthatNi／Mg／A1／O．Fcatalystaftercalcinationtakesthemesoporousstructureofpericlase．ComparedwiththenonmodifiedNiMg—Almixedoxides(Ni／Mg／Al／O)，Ni／／Mg／Al／，o．Fexhibitslowersurfacearea，lowercrystallinityandsmallerparticlesize．buthigherbasicityofmoderateandstrongintensity．Ni／Mg／Al／，0

6、一FexhibitshighactivityandstabilitVinPOM：theactivityat1053Kretainswithoutdeactivationevenafter120honstream．ThepresenceoftheFanionscanenhancethedispersionofactivenickelspeciesandtheirresistancetocoking．whichmaycontributetothehighperformanceofNi／Mg／Al／，0一Fcatalyst．Keywords：hydrotalcite；partialoxi

7、dationofmethane：fluorinemodification：Ni—Mg．Almixedoxides水滑石(hydrotalcite简称HT)和类水滑石金属的水溶性致使其稳定性较差，碱土(除Mg外)(hydrotalcite—likecompounds，简称HTL)具有特殊和稀土金属由于本身电负性和半径与Ni／Mg／A1差的层状结构及物理化学性质，一定条件下焙烧得到别较大，在共沉淀时很难有效引入到水滑石的晶格的较大比表面积的复合氧化物在吸附和化工领域中中。