纳米CeO2催化CO2与甲醇反应合成碳酸二甲酯的研究.pdf

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1、化学工程师ChemicalEngineer2014年第l2期文章编号：1002—1124(2014)12—0010—04科研与纳米CeO2催化CO2与甲醇反应开发合成碳酸二甲酯的研究邢鑫，纪莹莹，徐瑶，牛梦婷，商永臣(哈尔滨师范大学化学化工学院，黑龙江哈尔滨150025)摘要：本文介绍了金属催化剂纳米CeO：的制备方法，通过对催化剂结构、性质的表征和催化活性的比较，确定出高效的催化剂，并优化了气固相CO与甲醇直接合成DMC的反应条件。借此，实验得到以下结果：通过对5种方法制备的纳米CeO催化剂的比

2、较，发现溶胶凝胶法制备的纳米CeO：催化活性最好，甲醇的转化率可达0．215％，DMC选择性为100％。考察了CO和甲醇合成DMC的较合适的工艺条件是：反应温度433K，反应压力1．0MPa，催化剂用量0．5g，CO和甲醇摩尔比2．0，甲醇的转化率可达0．215％，DMC选择性为100％。关键词：二氧化碳；甲醇；碳酸二甲酯；纳米CeO中图分类号：0643文献标识码：ASynthesisofdimethylcarbonatefromthereactionofCO2withmethanoloverna

3、nometerCeo2catalysts‘XINGXin，JIYing-ying，XUYao，NIUMeng-ting，SHANGYong—chen(ChemistryandChemicalEngineering，HarbinNormalUniversity，Harbin150025，China)Abstract：ThepreparationofmetalcatalystnanoCeO2wasintroduced．Thehigh-performancecatalystwasdeterminedby

4、comparisonofstructure，qualitycharacterizationandactivitvofcatalysts．ThereactionconditionsofDMCsynthesisbygas—solidCO2withmethanolwereoptimized．TheresultsshowedthatthecatalyticactivityofCeO2wasin5methods．Theconventionofmethanolwas0．215％；theselectivityo

5、fDMCwas100％．Thebestcon—ditionsforsynthesisofDMCbyCO2andmethanolwerereactiontemperatureis433K，reactionpressureis1．0MPa，thecatalystamountisO．5g．moleratioofCO2andmethanolis2．0．TheconventionofmethanolisO．215％，these—lectivityofDMCis100％．Keywords：carbondiox

6、ide；methanol；dimethylcarbonate；nanoCeO2我国稀土储量丰富，占全世界储量43％，其中C0和甲醇气相合成DMC的最佳反应条件。铈的含量最为丰富。CeO是一种廉价、用途极广的轻稀土氧化物，已被用于发光材料、玻璃抛光剂、催1实验部分化剂、电子陶瓷、紫外吸收剂等方面。与其他无机粉体一样，纳米化后的CeO也可能产生一些新的性1．1催化剂的制备质和用途【”。1．1．1直接焙烧法制CeO：(A)取一定质量的ce(NO)。·6HO作为制备CeO：催化剂的前驱体，在烘本文我们讨论

7、了用不同方法制备的纳米CeO作为催化剂催化CO：和甲醇合成DMC的反应，利箱393K下干燥12h后，置于马弗炉中873K下焙烧用XRD，BET，SEM等表征手段对不同方法制得的3h得到催化剂CeO(A)。催化剂进行对比和分析，并考察了不同的制备方法1．1．2氨水沉淀法制CeO(B)称取一定量的ce(NO，)·6HO，溶于一定体积的蒸馏水中，配置成0．5和反应条件对催化剂催化性能的影响，确定出适合mol·L的硝酸铈溶液，在不断搅拌的情况下缓慢滴加质量分数为25％～28％NH3·H20至pH值为l0，

8、收稿日期：2014—10—06继续搅拌1h，陈化4h，抽滤洗涤，然后置于383K的基金项目：黑龙江省教育厅科学技术重点项目(12521z015)烘箱中干燥过夜。将干燥后的沉淀物放人马弗炉，作者简介：邢鑫(1990一)，女，在读硕士研究生，现从事碳酸二甲酯在873K下焙烧3h即可得黄色的固体粉末CeO：(B)的合成课题研究。导师简介：商永臣(1968一)，男，黑龙江省哈尔滨人，教授，博士，现从1．1．3尿素沉淀法制CeO：(c)称取一定量的ce事科研与教学工作。(NO)·6H20和尿