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《中低温乙醇水蒸气重整制氢的催化剂性能研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在行业资料-天天文库。
1、16内蒙古石油化工2009年第5期X中低温乙醇水蒸气重整制氢的催化剂性能研究121张晓蕾,曹永范,张岩(1.内蒙古化工职业学院;2.内蒙古工业大学,内蒙古呼和浩特010000)摘要:本文用浸渍—热分解—氢还原法(IHDHR)制备了NiöLa2O3和NiöY2O3催化剂,采用固定床反应器对催化剂的催化性能进行实验测试。结果表明,催化剂对中低温乙醇水蒸气重整反应表现出较高的活性和稳定性。关键词:乙醇重整制氢;燃料电池;催化剂能源与环境是未来人类社会可持续发展涉及的本课题将制备以稀土金属氧化物(La2O3、最主要问题。目前全球80%
2、能量需求来源于化石燃Y2O3)作为载体,金属Ni作为被担载物,构成复合催料,从化石燃料逐步转向利用可持续发展、无污染的化剂,研究催化剂是否对中、低温范围内乙醇水蒸气非化石能源是发展的必然趋势。燃料电池技术的研重整制氢反应的催化性能的影响。究和开发倍受各国政府与大公司的重视,被认为是1实验部分[1]2l世纪首选的洁净、高效的发电技术。1.1催化剂的制备目前燃料电池的氢气来源的四种基本方式(电本实验采用浸渍-热分解-氢还原法解水、气化、重油的部分氧化和醇类重整反应)中。醇(IHDHR)制取催化剂。将La2O3或Y2O3粉末与类燃料
3、由于其独特的优点而倍受瞩目。但甲醇的毒K2C2O4水溶液混合,搅拌并滴入NiSO4水溶液(有性和不可再生性使乙醇作为无毒和可再生能源呈现淡绿色NiC2O4沉淀生成),持续搅拌24h后,抽滤脱出优势。而我国作为农业大国2-+,各种用于发酵或降解水,洗去SO4和K,然后在100℃下干燥24h,稍微制备乙醇的生物质原料(如秸杆、麦麸等)充足。同研磨,过100目筛,压片(质量1g,压力10MPa,持续时,我国的稀土储量丰富,乙醇重整催化剂的原料充时间1min),破碎成粒径0.5～1mm的颗粒,取4g样足。所以,乙醇重整燃料电池在我国具
4、有很大的发展品装入反应器,在450℃的N2气氛中热处理2h,再潜力。用氢气还原2h即得NiöLa2O3或NiöY2O3催化剂。乙醇催化制氢技术研究始于1991年,由Garcia1.2重整系统[2]和Laborde等率先从热力学角度对这一反应的可采用三段控温加热管式炉,三段加热炉均可单行性及气相产物的分布进行了计算,指出高温、低压独控制。下部的一段为蒸发段,控温范围0～300℃,和高水乙醇比例的条件有利于提高氢气的产率和选上部两段均为反应段,控温范围分别为300℃～择性,同样高温和低压也有利于CO的产生,而甲烷700℃和700℃
5、～1000℃(在本文中该高温段未使因其与氢气竞争氢原子,导致氢气的选择性降低,是用);采用固定床反应器。为保证乙醇水溶液瞬间蒸[3]不希望的副产物。Vasudeva等在前人工作的基础发,蒸发段温度控制在280℃。重整实验之前,先对反上作了进一步发展,考察了反应中碳的形成机制;应器床层中的NiC2O4öLa2O3进行分解和预还原,[4][5]Freni等和Freni及Maggio提供了乙醇水蒸汽重然后进行重整实验。乙醇水溶液的进料流量控制在整反应在3-1MCFC(熔融碳酸盐燃料电池)中的应用0.05cmmin,水醇比为3∶1。出
6、口流出物经过冷[6](基于IIR)方式。1998年,Maggio等通过计算指出凝、干燥后进入气相色谱仪进行组分分析。色谱仪装在低温下内部重整制氢可成功应用于MCFC,这为有两个填充柱(Porapak,80目～100目;Tdx-01.乙醇、甲醇和甲烷作为燃料用于MCFC奠定了技术60目～80目)和一个热导池检测器(TCD)。基础。通过比较分析他们得出结论:若考虑乙醇、甲Porapak用于C2H5OH、H2O、CH3CHO的分析,H2醇和甲烷的能量密度及每种原料的化学、电化学和作载气;Tdx-01用于CO、CO2、CH4等的分析,
7、H2热力学方面的参数,综合考虑经济和环保方面,乙醇作载气。相对其它燃料表现出更大优势,因为乙醇能量密度2结果和讨论高、易储存和毒性低,用于燃料电池可获得较大电池2.1催化剂的活性和选择性电压及电能密度。图1为NiöLa2O3(L)和NiöY2O3(R)催化剂样品X收稿日期:2008-10-12©1994-2009ChinaAcademicJournalElectronicPublishingHouse.Allrightsreserved.http://www.cnki.net2009年第5期张晓蕾等中低温乙醇水蒸气重整制氢的催
8、化剂性能研究17在中低温(300℃～550℃)时乙醇的转化率和反应产物选择性随温度的变化曲线。由图1NiöLa2O3(L)可见,在300℃时,乙醇的转13.1%。在450℃～550℃的过程中,乙醇的转化率和化率达到80.3%,此时,氢气、甲烷、二氧化碳和一氧氢气的选择性持续升
