H3PO4改性纳米TiO2气相光催化降解正己烷.pdf

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1、第18卷第2期分子催化VOl.18NO.22004年4月JOURNALOFMOLEULARATALYSS(HNA)Apr.2004:::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::文章编号;1001-3555(2004)02-0136-04H3PO4改性纳米TiO2气相光催化降解正己烷蔡邦宏1222叶兴南乐英红高滋(1.嘉应学院化学系广东梅州514015;2.复旦大学分子催化与创新材料实验室上海200433)摘要;利用钛酸丁酯水

2、解浸渍方法制备了几种不同浓度H改性的TiO纳米复合粉体材料并作了XRD,3PO42BET等表征以正己烷的气相光催化氧化降解为探针反应研究了H3PO4改性TiO2催化剂的光催化活性并和未改性TiO及商品TiO作了比较.结果表明H改性能够显著地细化TiO的晶粒度增大22DeguSSaP-253PO42TiO2的比表面积同时适量掺杂H3PO4对TiO2的光催化活性也有较大的促进作用.H3PO4作为掺杂物有优于NH4H2PO4之处.关键词;二氧化钛;光催化;磷酸;改性;正己烷中图分类号;O643.32;X703文献标识

3、码;A光催化氧化降解是近年来发展起来的一种极具醇(分析纯)和17g钛酸丁酯(化学纯)混匀组成开发和应用前景的环境污染治理新技术.在诸多可溶液A;在圆底烧瓶中加入15g无水乙醇和45g作为光催化剂的半导体材料(主要是N型半导体如蒸馏水组成溶液B.在磁力搅拌下将溶液A逐滴TiO2,ZnO,Fe2O3,SnO2,WO3,

4、用.廉兼有自洁,除臭,灭菌等独特的优点而得到最H3PO4修饰TiO2的制备;移取一定量H3PO4广泛的研究和应用[1].但TiO2需要波长等于小于(分析纯)溶液置研钵中加入2g上述TiO2干凝387.5nm(相当于3.2eV)的近紫外光才能使之激胶粉在红外灯下均匀研磨至干继续磨细后在发对自然太阳光的利用率低且光生电子和光生110烘干12h制得不同浓度H3PO4修饰TiO2空穴容易复合光量子效率低.有不少研究者尝试样品.通过掺杂(主要是掺杂过渡金属离子如Fe3+)来进所有催化剂样品(DeguSSaP-25除外)在

5、测试一步改善和提高TiO的光催化活性或扩大其光响前均在鼓风通空气条件下在450马弗炉中焙烧2应范围取得了不少成果[2~5][8].也有人研究了酸修3h.饰对TiO结构和性能的影响表明强酸(Hl,催化剂的XRD测试在RigakuD/MAX-IA2HlO4,H2SO4)修饰后TiO2的光催化活性有了显型X射线衍射仪上进行uKO靶.BET比表面在著的提高[6~8].但H3PO4修饰TiO2的研究则迄今MicrOmeriticSASAP2000物理吸附仪上测定.未见报道估计可能是因为H3PO4的酸性不够强的1.2催化剂

6、的光催化活性测试缘故.本文在前文[9]工作的基础上研究了H修光催化反应在自制连续流动式微反应器中进3PO4饰改性对TiO气相光催化氧化降解正己烷反应性行光源为两支主波长365nm的8W紫外荧光2能的影响.灯.催化剂经压片粉碎后过筛取0.42~0.83mm大小的颗粒用量0.6g.反应气为自配的正己烷1实验部分空气钢瓶稀释气浓度约1200ppm流速201.1催化剂的制备和表征mL/min.反应过程中反应气的浓度用配有氢火焰检测器的102G型气相色谱仪(上海分析仪器厂)进TiO2的制备;在分液漏斗中加入15g无水乙收

7、稿日期;2003-09-27;修回日期;2003-12-09.作者简介;蔡邦宏男1965年生副教授.第2期蔡邦宏等{~3PO4改性纳米TiO2气相光催化降解正己烷l37行检测.每次测试前催化剂先通N预活化2h2再通反应气预吸附约l0h稳定平衡后打开光源连续反应8h以反应8h时正己烷的稳定转化率作为催化剂活性的评价依据.2结果和讨论图l给出了不同浓度~改性TiO的XRD3PO42结果(图中从上到下掺杂量/%(以主原子P与Ti的原子数百分比计)依次为00.5l3579l2l6).从图上可以看出改性后的TiO2样品均

8、以锐钛矿型存在晶相单一未发生锐钛矿向金红石的晶型转变也未发现有掺杂相等新相的生成图l磷酸改性二氧化钛的XRD图说明所掺物质均高度分散于TiO基体之中.结果Fig.lXRDpatternsof~3PO4-dopedTiO22还表明随着~掺入量的增加TiO的衍射(thecontent(%)is00.5l3579l2l63PO42fromtoptobottom)峰逐渐变宽变弱.表1H改性Ti