空气电极改性TiO2光催化剂的研究.pdf

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1、VOl.24高等学校化学学报NO.82003年8月CHEMICALJOURNALOFCHINESEUNIVERSITIES1459~1463空气电极改性TiO光催化剂的研究2黄行九1*2*叶刚1*2*王连超1*2*刘伟2*蔡乃才3*刘锦淮2(1.中国科学技术大学化学系*合肥230026;2.中国科学院合肥智能机械研究所*合肥230031;3.武汉大学化学与分子科学学院*武汉430072)摘要将TiO光催化剂负载在具有合成H性能的空气电极上形成双功能新型复合电极.TiO光催2/C2O22/C化层的微多孔特性使新型载体保持了高效

2、合成H的优势*J=15mA/cm2时*电流效率达到82%.新型2O2载体又为TiO光催化剂获得了阳极偏压*有利于将光生电子迅速导入载体*减少了光生载流子的复合.2/C在新型光催化体系中*光化学氧化作用与光催化氧化作用有机地统一在同一电极/溶液界面附近*造成了该界面的强氧化环境*从而使有机分子的氧化降解速度得到显著提高.关键词TiO复合电极;光催化;偶氮染料分子2;中图分类号O644.14文献标识码A文章编号0251-0790(2003)08-1459-05利用半导体光催化降解水中的污染物可使水中有机物矿化*生成CO和有机小分

3、子等[1~3]2*H2O.该反应具有COD(ChemicalOxygendemand)去除率高*无二次污染等独特优点*作为一种处理水中污染物的高级氧化方法[4]*半导体TiO2光催化剂的研究已引起科学家的重视.但目前该催化剂仍有两个主要问题亟待解决.一是TiO的禁带宽度较大(A有效光主要是紫外光*如果利用太阳光2g=3.2eV)*作为光源*则利用率低;二是光生电子和空穴在半导体内的复合率较高*因而量子效率较低*影响了反应速率.为了解决这些问题*近年来对TiO光催化剂的改性进行了广泛的研究[5~12]2.本文首次提出了用活性炭

4、和空气电极作TiO光催化剂的载体*成功地研制了具有合成H和光22O2催化性能的双功能新型复合电极*有效地解决了TiO半导体光生电荷的复合问题.以结构比较稳定2的偶氮染料分子活性艳红(K-2BP)为目标反应物*研究了新型复合电极对TiO光催化反应速度的影2响*发现偶氮染料分子的氧化降解速度显著提高.1实验部分1.1复合电极的制备复合电极由TiO光催化剂及其载体空气电极构成.TiO光催化剂的制备:取一定量活性炭2/C2/C放入烧杯中*向其中加入一定量的自制TiO溶胶[13]2*搅匀*抽滤*将滤料置于120C马弗炉中烘15min*

5、再转移到研钵中研细*重复上述操作10次以上*将最后一次的滤料放在温度为550C的马弗炉中保温30min*制得锐钛矿型TiO光催化剂.2/C载体的制备:载体由防水透气膜~催化膜和导电网组成.防水透气膜和催化膜以乙炔黑~活性炭作原料*分别与乳剂聚四氟乙烯(含表面活性剂聚乙醇辛基苯基醚Op)按一定比例调匀*烘至半干后*用碾膜机分别将两种干料碾压成厚度分别为1和0.1mm样品.用丙酮将膜中的Op抽提净*然后用油压机将透气膜~催化膜及金属导电网(铜网镀银*置于两块透气膜间)压合在一起*于360C烧结成型.在载体的催化膜表面先均匀涂一层

6、聚四氟乙烯乳胶液*然后用分样筛将TiO光催化剂均匀地2/C覆盖在其上面*经碾压后放入马弗炉中于360C下烧结30min*冷却后*将其表面未被粘结的TiO2/C粉末刷掉即成为复合电极.收稿日期:2002-09-17.基金项目:国家自然科学基金(批准号:60274061)资助.联系人简介:刘锦淮(1957年出生)*男*教授*从事半导体光敏与气敏材料研究.E-mail:jhliu@mail.iim.ac.cn146O高等学校化学学报Vol.24用日本JEOLJSM-67OOF型场发射扫描电子显微镜观察光催化膜的表面形貌及颗粒大小.

7、1.2反应装置与测量方法反应装置如图1.反应槽(体积45OmLD用有机玻璃制作其两侧粘结复合电极作阴极中央放置钌钛不溶性阳极.在阴极与阳极间放置8W的低压汞灯(波长254nmD.复合电极的工作电流由恒流稳压仪供给.反应在室温下进行.空气电极产生电流效率的测量,采用常2O2规的高锰酸钾滴定法测量电极在一定电流密度下1Omin后(无光照D溶液中的2O2浓度然后按两电子反应和法拉第定律计算相应条件下的理论浓度值二者之比为电极产生的电流效率.2O2空气电极的阴极极化曲线(暗电流与电极电位Fig.1Theschematicdiagra

8、mofthenovelreactor关系D由电解池~恒电位仪和I-3记录仪组成用1.Waterbasin;2.glamp;3.Ru-Ti-Oelectrode;4.air动电位扫描法测量(扫描速度5mV/sD.TiO2的阳(oxygenDelectrode;5.Wasteliguidves