排气管处安装催化转化器论文

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1、摘 要在排气管处安装催化转化器的技术是目前公认最有效的汽车尾气排放控制技术之一,其中三效催化剂是核心催化材料,可将CO、HCs和NOx等有害物质催化转化为无害气体。贵金属作为三效催化剂中的主要催化活性组分发挥着重要作用,尤其是越来越严格的排放法规使之更难以替代。所以迅速发展的汽车工业使贵金属资源消耗加剧,贵金属价格在剧烈波动中仍在持续攀升。因此,在严格的排放法规、贵金属资源与价格风险及激烈的国际市场竞争等多重因素作用下,高性价比低贵金属三效催化剂技术成为该领域的研究热点。引用欧洲排放标准后,中国的三效催化剂技术得到了快速发展,但技术相对成熟的欧、美、日等发达国家在中国催化剂市场

2、的竞争,使中国这一民族产业面临着生存危机,尤其是欧Ⅲ标准的推出更加剧了这一态势。在国家高技术研究发展计划(863计划)、云南省自然科学基金和云南省技术创新人才培养计划的支持下,根据国家环保政策、贵金属价格的风险和国产中、低档汽油车对高性价比三效催化剂的迫切需求,研制开发可满足欧Ⅲ排放标准要求的系列国产欧Ⅲ车用低贵金属三效催化剂。查新结果表明,匹配国产汽油车可满足欧Ⅲ排放标准要求的、0.6g/L低贵金属三效催化剂及其制备技术还未见报导。本研究以该技术指标作为研究目标开展了以下工作,并体现出明显的创新性和先进性。1、贵金属前驱体研究立足于制备工艺的科学性与可操作性、应用的可行性与经

3、济性、生产的清洁性与安全性,从Pt、Pd、Rh化合物中筛选出10种,通过程序升温还原(TPR)技术和脉冲滴定技术,研究了贵金属前驱体的种类及溶液pH值对催化剂活性、储氧能力及活性金属分散度的影响。结果表明,贵金属前驱体与载体在热处理过程中,以及活化处理过程中所引起的复杂相互作用和显著的化学吸附差异,导致催化剂物化性能发生复杂变化。通过平行对比,确定Pt(NH3)2(NO2)2、Pd(NH3)2(NO2)2和Rh(NH3)3(NO2)3是最佳的Pt、Pd、Rh前驱体,且最佳的溶液条件分别为pH=2、4和6。虽然国内外对三效催化剂用贵金属前驱体的研究也有相关报道,但如此系统、全面地

4、研究不同配体Pt、Pd、Rh化合物,及其溶液条件对三效催化剂性能的影响,还属首次。2、涂层材料研究通过BET、TPD、XRD、SEM、发动机台架试验等先进的分析表征技术和研究方法,分别对系列γ-Al2O3、稀土与过渡金属及碱土金属的盐类组合,以及稀土基复合氧化物的物化特性进行对比后,以具有最佳物化特性的γ-Al2O3、La/Ce/Ba和La/Ce/Co组合、(Zr-Ce-La-Pr)O复合氧化物,分别作为涂层基体、助剂和储氧材料,并以最佳的含量、配比,通过化学修饰技术、球磨工艺等制备技术,开发出两种新型复合涂层材料。研究结果表明,两种涂层材料均具有较高的比表面积、良好的孔结构特

5、征和热稳定性。将几种助催化作用最为突出的稀土、过渡金属、碱土金属交叉组合,通过协同作用效果来确定最佳组合和配比,这种研究方法在该领域还属首次。此外,以国内外最新开发的涂层基体、稀土复合氧化物等新材料来开发复合涂层材料,具有新颖性和先进性。3、贵金属相互作用研究主要通过发动机台架活性评价技术,采取逐步推进式研究方法和方案设计,研究了Pt、Pd、Rh3种贵金属的含量、配比、组合及其在载体上的分布对催化剂性能的影响。研究结果表明:(1)贵金属之间存在明显的相干效应和协同效应;(2)贵金属含量与催化活性之间并非简单的线性关系,出现明显的拐点特征;(3)催化剂活性随贵金属配比变化的曲线呈

6、“V”形;(3)贵金属的组合形式及在载体上的分布位置对催化剂性能产生显著影响。说明Pt、Pd、Rh的特性差异,直接导致相互间复杂的相互作用和作用强度的变化;贵金属间出现的明显相干效应和协同效应可以指导贵金属合理、经济地使用。对某一种贵金属在催化剂中的作用研究尽管有较多报道,但对Pt、Pd、Rh3种贵金属共存,及Pt(或Pd)、Rh两种贵金属共存时相互间的作用机制,及相互作用强度的较全面研究,还属首次,同时提出了新观点和新理论。4、0.6g/L低贵金属三效催化剂设计、开发与试验研究(1)通过化学改性与修饰技术、材料组合技术、均匀与非均匀负载技术的综合研究,成功开发出2种分别具有突

7、出低温起燃特性、空燃比特性的催化剂制备技术;并通过功能组合技术路线,成功开发出1种具有综合性能优势和良好耐久性的功能组合型催化剂制备技术;(2)根据整车匹配试验流程和整车性能参数,设计开发出4套分别匹配4种国产车型的催化转化器及集成系统;(3)在整车转鼓实验室,分别进行了欧Ⅲ排放试验。Ⅰ型试验测试值可达到排放限值的最低百分比分别为:A1:CO:3.5%,HC:17%,NOx:6.2%;A2:CO:43.1%,HC:54.7%,NOx:33.7%;A3:CO:15.1%,HC:20.7%,NO

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