15 ev的质子与羟基碰撞的动力学

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1、第3l卷第5期计算物理VO1．31．No．52014年9月CHINESEJOURNALOFCOMPUTATIONALPHYSICSSep．，2014文章编号：1001—246X(2014)05-0602—0715eV的质子与羟基碰撞的动力学朱云，张秀梅，王志萍(江南大学理学院，无锡214122)摘要：采用含时密度泛函理论和分子动力学非绝热自洽耦合的方法，全微观研究沿垂直羟基分子轴向入射初动能为l5eV的质子与羟基碰撞过程的电子一离子关联动力学．计算质子和羟基动能、碰撞后羟基电子和离子的运动状态及系统电子密度的实时分布．结果表明：质子与羟基碰撞后俘获羟基的一部分电子被反弹并损失

2、26．7％的初始动能而羟基动能增加．碰撞后丢失1％电子的羟基在保持碰撞前收缩振动的同时向计算边界平动并以93％的中性和7％的+1价的几率存在．关键词：含时密度泛函；分子动力学；羟基；碰撞中图分类号：056文献标志码：A0引言原子、分子、离子间的碰撞反应是复杂的动态物理过程，是存在于天体物理、大气物理、大气化学、化学反应中最普遍的物理、化学现象之一¨I4．随着粒子束技术的广泛应用，人们对重粒子碰撞过程的研究兴趣日益增加，例如在核裂变反应堆、粒子束刻印术等应用方面，都涉及到重粒子碰撞中包含的激发、电离以及电荷转移等过程．质子是最简单的离子．在过去的几十年里，在许多领域，比如加速器

3、、材料科学、等离子体、天体物理等领域质子与分子的碰撞研究已经获得了人们的高度重视I6]．同时，21世纪是生命科学的世纪，生命物质和生命现象已成为科学家研究的重要对象，离子辐照育种、质子和重离子治癌成为科学的前沿．在理论上，从分子和细胞水平上研究生物体的电离辐射损伤是辐射生物学与放射医学的基础，是涉及原子核物理、生物、化学和医学等学科交叉的一个重要的前沿领域．生物分子损伤是一切辐射生物效应的物质基础．而生物分子损伤与自由基生成密切相关．羟基是一种重要的活性氧氢键，由于其化学性质比较活泼，生物体的嘌呤碱基和嘧啶碱基就成为羟基攻击的主要目标，最终导致碱基的变异、DNA链的断裂及DN

4、A的损伤等．但是关于生物体内大量存在的质子与羟基碰撞的反应动力学的研究目前报道很少．本文采用含时密度泛函理论和分子动力学非绝热耦合的方法(TDDFT．MD)¨“研究初动能为15eV的质子沿垂直羟基分子轴向人射与羟基碰撞的反应动力学．质子、羟基参与生命活动的过程是非常复杂的，本文以最简单的质子和羟基为研究对象，寻找其碰撞反应动力学规律对于研究复杂生物体系的辐射生物效应有重要的指导意义．1模型与计算方法在TDDFT—MD方法中，在外场作用下的原子或分子系统可以看成是由外场、价电子和离子实三部分组成．一个多原子分子的能量E包括离子之间的相互作用能量E“、电子之间的相互作用能量E及离

5、子与电子之间的相互作用能量E⋯，即E=E⋯+E+E⋯=Ekin，。({R})4-Ei。({R。})+E。({，})+E(凡)+，。()+Esc({lI})+EPP({}，{R，})+En，(1)收稿日期：2013—07—21；修回日期：2014—02—12基金项目：中央高校基本科研业务费专项资金(JUSRP111A21，JUSRP31005)；国家自然科学基金(61178032，11174114)及江南大学校内自主理科专项资金(1142050205135370)资助项目作者简介：朱云(1977一)，女，江苏无锡，汉族，讲师，主要从事纳米材料的理论研究通讯作者：王志萍E—mai

6、l：zpwango3247@163．tom第5期朱云等：15eV的质子与羟基碰撞的动力学其中，E，。和E叫，i。分别表示离子动能和离子间的库仑相互作用势能；E，。为电子动能；E是电子库仑能；E。表示电子的交换关联势；E。。为自洽相互作用修正项；E为赝势，其中还包含了非局域的部分；E表示外场．含时密度泛函理论(timedependentdensityfunctionaltheory，TDDFT)用来描绘系统成键或者价电子的含时行为，而离子实作为经典的离子用标准的分子动力学来描述．TDDFT的主要物理思想就是在构造Ⅳ个电子相互作用系统的运动方程时，以空间和时间相关的密度(，，t)

7、为自变量．使用原子单位m=e：南=1，根据Kohn．Sham定理，无相互作用的单粒子波函数(，．，t)满足含时Kohn．Sham(TDKS)方程为i杀叫)=叫)=(一+[，f)])叫)，(2)其中，n(r，)=∑6j"(r，t)(，，)为系统的电子密度，V是Kohn—Sham有效势，它由四部分组成，即Vo=Vi。(r，t)+(，，t)+[n(，，t)]+[／／,(r，t)]，其中。(，，t)为离子的背景势，采用模守恒赝势．在对多原子分子的计算中，赝势的具体形式采用了Goedecker等人”的形式，其中包