钛硅分子筛的合成及催化丙烯环氧化性能研究

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1、硕士学位论文钛硅分子筛的合成及催化丙烯环氧化性能研究SynthesisandCatalyticPropertiesinPropyleneEpoxidationofTitaniuSilicalitesIltanmm5inca学号：21107127大连理工大学DalianUniversityofTechnology大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包舍其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对

2、本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目：姓金查缝兰金蓝墨笪竺暨蝓盘墼堡篮堑鱼作者签名：——三坠塑』嗲—一日期：—竺生年—￡月j上日大连理工大学硕士学位论文摘要本论文以工业级硅溶胶为硅源，四氯化钛为钛源，纳米TS．1胶体为晶种，利用水热法合成TS．1。采用XRD、UV．Vis、FT．IR、SEM等表征手段对样品进行了表征，并以丙烯环氧化反应作为探针反应考察了TS．1的催化性能。得到如下结果：1．以TPABr为模板剂、乙胺水溶液为碱源、纳米TS．1胶体为晶种，水热法合成小晶粒TS．1。考察了胶体晶种陈化温度、

3、样品晶化时间、碱性添加剂用量对TS．1合成和催化性能的影响。采用陈化温度为80℃或100℃的胶体晶种可制备出晶粒尺寸为400rim×400rim×200rim的小晶粒TS．1。胶体晶种的加入可以有效缩短TS．1的晶化时间，晶化时间为36h时。便可制备出催化性能良好的TS．1。碱性添加剂的加入可以有效中和由硅溶胶引入的酸性中心，进而提高小晶粒TS．1催化丙烯环氧化反应中PO的选择性。在反应温度为45。C、C3H6与H202摩尔比为3．5、丙烯空速为0．7h以的条件下，小晶粒TS一1催化丙烯环氧化固定床反应中，H202转化率和PO选择性分别达到92．O％和98．5％。2．在无T

4、PABr存在的体系中，以纳米TS．1胶体为晶种合成Ts．1。考察了有机胺种类、胶体品种用量、碱性添加剂用量对TS．1合成和催化性能的影响。有机胺对TS一1的晶化、钛物种的存在形式、催化活性有着明显的影响，分别以乙胺、乙二胺、正丁胺、三乙胺、三正丙胺为碱源合成TS．1，以正丁胺为碱源所制备的TS．1催化丙烯环氧化反应活性最高。在整个体系中TPA+与Si02摩尔比为0．020条件下，得到催化丙烯环氧化反应H202转化率达88．7％的TS．1，有效降低了合成过程中TPA+的用量，这有利于合成分子筛废水的处理。碱性添加剂的加入可以有效提高TS．1催化丙烯环氧化反应PO选择性。关键词

5、：钛硅分子筛：丙烯环氧化：胶体昌种钛硅分子筛的合成及催化丙烯环氧化性能研究SynthesisandCatalyticPropertiesinPropyleneEpoxidationofTitaniumSilicalitesAbstractTitaniumsilicalite-1(TS一1)wassynthesizedbyusingindustrialsilicasolasSisource，titaniumtetrachlorideasTisourceandthecolloidofnano．sizedTS．1asseeds．Thesynthesizedsampleswerec

6、haracterizedbyXRD、FT—IR、UV—VisandSEM．CatalyticperformancesofTS．1wereevaluatedbythereacfionofpropyleneepoxidation．Resultsareasfollows．1．Small．crystalTS．1wassynthesizedinaTPABr—ethylaminehydrothermalsystemusingthecolloidofnano．sizedTS，1asseeds．Theinfluencesofseedsagedatdifferenttemperatures．

7、crystallizationtimeandamountofalkalineadditivesonsynthesisofTS．1wereinvestigated．Usingcolloidseedsagedat80。CorI00。C，small—crystalTS一1witllacrystalsizeofabout400nm×400nm×200nmcanbesynthesized．AddingcolloidalseedCallshortthecrystallizationtimeofTS-1．岫encrystalli