mcm-41负载双齿氮铜配合物合成及其在碳-碳和碳-杂键形成反应中应用

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3、研究了MCM-41负载双齿氮碘化亚铜(MCM-41-2N-CuI)在端炔的自偶联及交叉偶联反应中的催化性能。研究结果表明，在催化量的MCM-41-2N-CuI存在下，以CH2Cl2为溶剂，哌啶为碱，各种端炔的自偶联及异偶联反应均能在空气中室温下顺利进行，高产率的生成相应的偶联产物。该催化剂能够循环使用10次，其催化活性基本不变。考察了MCM-41负载双齿氮碘化亚铜(MCM-41-2N-CuI)在吲哚的N-芳基化反应中的催化活性。研究发现该负载铜催化剂能有效的催化吲哚的N-芳基化反应。在催化量的负载铜催化剂的存在下，以K3PO4为碱，甲苯为溶剂，各种N-芳

4、基吲哚能以优异的产率获得。吲哚与活性较低的溴代及氯代芳烃在该催化剂存在下也能顺利进行N-芳基化反应。芳环上取代基的电子效应及空间效应对反应产率有较大影响，但反应都能够顺利进行。该负载铜催化剂经多次回收使用后其催化活性基本不变。研究了MCM-41-2N-CuSO4在2-氨基苯并噻唑合成中的应用。研究结果表明：这一新型实用且环境友好的催化剂能够在空气中有效的催化邻卤苯胺与异硫氰酸酯一锅串联反应，高产率地合成各种2-氨基苯并噻唑。该负载铜催化剂能够循环使用10次，其催化活性基本不变。使用未经过三甲基氯硅烷硅化的MCM-41-2N负载CuCl，得到MCM-41负

5、载双齿氮氯化亚铜配合物(MCM-41-2N-CuCl)。该新型负载铜催化剂在纯水中能有效的催化各种芳基碘化物与KSCN反应生成二芳基硫醚。研究表明：该负载铜催化剂具有良好的催化活性及底物适应性，催化剂能循环使用10次，其催化活性基本不变。我们通过设计合成几种双氮功能化的MCM-41负载铜催化剂，并将其应用于碳-碳及碳-杂键的形成反应，为各种1,3-二炔、N-芳基吲哚、2-氨基苯并噻唑和二芳基硫醚类化合物的合成提供了方便、实用的绿色新途径。I关键词：MCM-41；负载催化剂；双齿氮铜配合物；端炔氧化偶联；吲哚N-芳化；2-氨基苯并噻唑；二芳基硫醚IIAbs

6、tractThisdissertationconsistsoftwoparts:Partone:Dinitrogen-functionalizedMCM-41anchoredcoppercomplexeswereconvenientlypreparedfromcommerciallyavailable3-(2-aminoethylamino)-propyltrimethoxysilaneviaimmobilizationonMCM-41,followedbyreactingwithcoppersaltssuchasCuI,CuSO4,CuClorCu(O

7、Ac)2.ThesesupportedcoppercomplexeswerecharacterizedbyXRD,ICPandelementalanalysis.Parttwo:Weinvestigatedthehomo-andheterocouplingreactionsofterminalalkynescatalyzedbyMCM-41-2N-CuI.Itwasfoundthattheoxidativehomo-andheterocouplingofterminalalkynesproceededverysmoothlyinthepresenceof

8、acatalyticamountofMCM-41-2N-CuItogivethe