nimonxmcm-41催化剂制备与加氢脱硫研究

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1、天摩大薯硕士学位论文学科专业:化学工艺作者姓名:唐新宇指导教师:张香文副教授—广浊上.L追Z霄内4仃白天津大学2005JJ硕十学忙论文摘要以MCM一41分子筛为载体,硝酸镍、钼酸铵为前体活性相组元,通过浸渍和程序升温氨还原制备负载型氮化镍铝双金属催化剂:对催化剂分别进行了XRD、BET、XPS表征。结果表明:催化剂上钼存在着多种价态,镍、铝、氮三种元素以Ni3M01N和Y~M02N的形式存在,负载后MCM一41的比表面积和孔体积有所减小。在微型加氢反应装置上,以噻吩加氢脱硫为探针反应,考察负载型氮化镍钼双金属催化荆加氢脱硫性能

2、,结果表明镍含量(以氧化镍质量记)604,钼含量(以氧化钼质量记)10%的催化剂加氢脱硫活性最高。提高反应温度或反应压力,降低空速都有利于提高噻吩转化率,虽然催化剂在高硫浓度(硫质量分数5.40%)下有部分氮化镅转变成硫化钼,但噻吩转化率保持稳定。对3#航空煤油进行了加氢脱硫实验,通过对硫含量的分析,考察了压力、温度、进料空速对脱硫率的影响。发现其规律与噻吩加氢脱硫反应一‘致,随着温度或者压力上升,煤油中硫含量逐渐降低,最低可降低至20ppm。关键词:氮化钼.加氢脱硫,双金属催化剂,MCM一4l天津人学2005届硕十学位论文A

3、bstractNiMonitridecatalystssupportedonMCM-41havebeenobtainedthroughimpregnationmethodsandthetenlperture—programedreactionwithgaseousammoniaThecatalystwascharacterizedbyXRD,BET,XPS.TEM.TheseresultsshowedthatmolybdenumnitrideandNiMonitrideinthematerialsarecarriedbyMCM

4、--41andtherearethreechemicalstatesforMolybdenuminthecatalystandtheBETsurfacearea,porevolumeofthecatalystsaresmallerthanMCM一41ThiopheneHDSexperimentsdemonstratethatthecatalystcarryingNi(NiO)6%andMo(M003)10%hasthehighestconversionandhighsulfurresistanse,theactivityisi

5、mprovedwiththeincreaseoftemperatureorpressureandthedecreaseofmasshourlyspacevelocity(mhsv).TheexperimentofRP-3hydrodesulfnrizationsupportsthatthecatalyticactivityislikethiopheneHDSexpel‘iments.Theincreaseoftenlperatureorpressureandtimdecreaseofmasshourlyspacevelocit

6、yimprovetheactivity.Keywords:molybdenumnitride,hydrodesulfurization,MCM-41天津人学2005届硕

7、学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果,除了文中特别加以标注和致谢之处外,论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得墨鲞盘堂或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在沦文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论义作者签名彦私了签字F1期:≯卵,年萝月

8、砧同学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解墨盗盘芏有关保留、使用学位论文的规定。特授权墨鲞盘生可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。(保密的学位论文在解密后适用本授权说明)学位论文作者签名挺私宁导师签名:欲豸丈签字日期:知P,年g月彩日签字日期:2魍缉∥月够闩天律大学2005届硕士学位论文HU吾二:十一世纪是经济发展环境清洁的新时代,但是随着运输燃料中的汽柴油需求量与R俱增,发动机排放的尾气对环境

9、污染的日益严重,各国不得不对这些产品的质量,特别是硫含量严格限制。所以,清洁燃料的生产与加氢脱硫技术的发展密切相关。在美国、日本、德国等国家,石油产品绝大多数都经过加氢工艺生产,因此其产品质量都能满足环境保护的要求。在我国,由于加氢能力相对不足,与发达国家相比存在着不小的差距

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