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《pt-酸性离子液体双功能催化剂上合成对氨基苯酚反应研究》由会员上传分享,免费在线阅读,更多相关内容在学术论文-天天文库。
1、河北工业大学硕士学位论文Pt-酸性离子液体双功能催化剂上合成对氨基苯酚反应研究姓名:高静申请学位级别:硕士专业:化学工艺指导教师:王延吉20080301河北工业大学硕士学位论文Pt-酸性离子液体双功能催化剂上合成对氨基苯酚反应研究摘摘摘要要要对氨基苯酚是一种用途广泛的重要化工原料和有机中间体,主要用于医药、染料、橡胶、饲料、石油和摄影等行业。硝基苯催化加氢合成对氨基苯酚是目前广泛采用的一种合成工艺。本文针对该工艺中存在的由于使用稀硫酸溶液而产生的腐蚀性强、污水治理量大等问题,制备了Pt-酸性离子液体双功能催
2、化剂,去除了硫酸,使对氨基苯酚合成过程更加环境友好。制备了新型酸性离子液体N,N,N-三甲基-N-磺丁基-硫酸氢铵([HSO3-b-N(CH3)3]HSO4),并对其结构进行了表征。建立了Pt/SiO2+([HSO3-b-N(CH3)3]HSO4)催化体系。考察了工艺条件对该催化剂体系中硝基苯催化加氢合成对氨基苯酚反应性能的影响。并对Pt/SiO2、离子液体(IL)质量浓度、氢气分压、反应温度及反应时间等工艺条件进行了优化。在Pt/SiO2催化剂用量为硝基苯用量的5wt%时,N,N,N-三甲基-N-磺丁基-
3、硫酸氢铵离子液体质量浓度为22.5%,氢气分压0.4MPa,反应温度85℃,反应时间4h,水为反应介质,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为表面活性剂的条件下,硝基苯转化率为96.5%,对氨基苯酚选择性为70.3%,当选用二甲基亚砜为钝化剂时,硝基苯转化率为96.6%,对氨基苯酚选择性为81.4%。制备出了SiO2负载的Pt-酸性离子液体双功能固体催化剂。离子液体采用[SO3H-bmim]HSO4(1-(4-磺酸基)丁基-3-甲基咪唑-硫酸氢盐)。考察了负载方法对催化剂性能的影响。顺序浸渍(先负载氯铂酸,后负
4、载离子液体)法的效果好于同时浸渍法。乙醇/水中负载Pt和酸性离子液体,在优化条件下,硝基苯转化率为68.6%,PAP选择性为60.4%。关键词:::对氨基苯酚:,硝基苯,催化加氢,酸性离子液体,Pt-酸性离子液体双功能催化剂iPt-酸性离子液体双功能催化剂上合成对氨基苯酚反应研究STUDYONTHESYNTHESISOFp-AMINOPHENOLOVERPt-ACIDICIONICLIQUIDBIFUNCTIONALCATALYSTABSTRACTp-Aminophenol(PAP)isanimportan
5、trawmaterialandorganicintermediate,anditiswidelyusedinmedicine,dyestuff,rubber,feed,petroleumandphotography,etc.Atpresenttheone-stepsynthesisofp-Aminophenolthroughcatalytichydrogenationofnitrobenzene(NB)isawidelyusedprocess.However,intheprocessthestrongcau
6、sticityandthelargeamountofsewagewascausedbyH2SO4duringtheproduction.Inordertoovercometheshortcomings,Pt-acidicionicliquid(IL)bifunctionalcatalystwaspreparedandusedascatalyst,whichmadetheprocessmoreenvironmentalfriendly.Anewacidicionicliquid,N,N,N-trimethyl
7、-N-sulfonicbutylhydrogensulfate([HSO3-b-N(CH3)3]HSO4),waspreparedanditsstructurewascharacterized.Pt/SiO2+([HSO3-b-N(CH3)3]HSO4)catalyticsystemwassetup.Theinfluenceofreactionconditions,suchasamountofcatalyst,ILmassconcentration,H2pressure,reactiontemperatur
8、e,reactiontime,andetc,wasinvestigated.Thesuitablereactionconditionswereasfollows:Pt/SiO2amount,5wt%ofNB;ILmassconcentration,22.5%;H2pressure,0.4MPa;reactiontemperature,85℃;reactiontime,4h.Whendeionedwaterwasu