负载型钙钛矿催化剂消除co和n,2o的研究

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1、大连理工大学硕士学位论文负载型钙钛矿催化剂消除CO和N<,2>O的研究姓名：辛洪川申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：刘长厚20040614摘要汽车排气中含有大量的CO和一定量的N20。本文采用28～50mesh的莫来石颗粒为载体，以柠檬酸盐法制备了一系列负载型La2，。Sr。Cu04和La2．。Sr。Ni04复合金属氧化物催化剂，XRD和SEM表征了它们的结构，并在CO氧化和N20分解的反应中进行了活性和动力学的研究。负载在莫来石上的La2．、Sr。Cu04催化剂用于CO氧化时，在低于3

2、00℃的温度范围内都卣]以达到很高的CO转化率，在400℃都完全转化；随着X的值的增大，催化活性电增大；x为O．8与1．0时的两种催化剂的性能接近且好于其它配方，当用于FCC再生过程的助燃剂时，以配方为x=0．8时最好。SEM的表征表明在X=08和l0时，负载在莫来石上的La2⋯SrCu04呈小粒状，分散度高，有明显的晶体形态和光泽，为解释其较高的活性提供了依据。XRD的表征表明，实验所用催化剂为K2NiF。型钙钛矿复合氧化物。特征峰的强度随着x值的增加有不同程度的增强，特征峰强度的变化为后面解

3、释催化剂活性的变化提供了结构上依据。负载在莫来石上的La2．。Sr。Cu04催化剂用于N20分解时，随着x的值的增人．倦化活性也增大。反应的宏观动力学的研究表明，这系列的复合氰化物对于N20的分解反应是一级反应。对于反应的机理，在0≤x≤O．4时，随着x的增加，Cu”的含量增加很快而催化活性增加较慢；在06≤x≤l0时，随着x的增加，氧空位的含量和催化活性都增加很快，所以认为N20的分解反应主要和氧空位密切相关。负载存莫来石上的L82．。SrxNiOa催化剂用于N20分解时，除了x=O之外的情况

4、，徉相同温度下，随着x值的增大，催化活性也增大，当X=l0删，催化活性最好。N20的转化率和NP的含量都随着x的增加而增加，所以Ni”是La2，。SrxNiO。系列催化剂用于N20分解的活性离子。L82．。Sr、NiO。掺入Sr2-越多，形成氧缺陷越多，稳定N】卜越多，晶格氧的数量也越多，从而提高催化剂的氧化还原能力，提高催化剂分解N20的转化率。XRD实验表明，La2．、Sr。Ni04(0≤x≤1)都能保持学相的K2NiF4钙钛矿结构。动力学实验表明该反应对于N20是一级反应。将所得的活化能值

5、对与之对应的lgk。，作圈，得到很好的反应活性(19ko)和活化能(Ea)之间补偿效应的直线关系，lgko=(1／a)Ea+B，而且Ba0。这说明催化剂活性同时取决=F活化能和频率因子。关键词：复台金属氢化物；钙钛矿；莫来石；CO；N20AbstractAgreatamountofCOandsomeN20havebeenfoundamongexhaustsfrommotorvehicles．Thesystemofmixedmetaloxides，La2．xSrxCu04andLa2．xSrxNi

6、04，supportedonacertainkindofmullltepartieleswithsizeof28～50mesh．arepreparedwithcitricacidmethod，andarecharacterizedbymeansofXRDandSEM。TheactivityandkineticsofthesecatalystsarealsostudiedduringCOoxidationandN20decomposition．AstosupportedcatalystsLa2．x

7、SrxCu04forCOoxidation，averyhighconversionofCOcanbeobtainedunder300℃．andacompleteoxidationwhen400℃．Catalyticactivityincreaseswithincreasingxvalue．Thecatalystswithx=0．8andx=1．0havesimiIaractivityandarebetterthanothersamples，andthex=0．8sampleisbetterwhe

8、nbothappliedtobeacombustion—supportingagentduringtheregenerationtestofFCCTheSEMcharacterizationindicates，agooddispersingofLa2．×SrxC904onmatlitewithapparentcrystalformandluster，bywhichitshigheractivitycanbeexplainedTheXRDcharacterizationshows，allsampl