氧化物类载体负载钙钛矿型催化剂催化燃烧vocs的研究

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1、中图分类号：X131.1单位代码：10425学号：S12030560氧化物类载体负载钙钛矿型催化剂催化燃烧VOCs的研究StudyonCatalyticCombustionofVOCsbyPerovskiteSupportedonOxide学科专业：环境科学与工程研究方向：环境污染控制技术作者姓名：薛玉芬指导教师：王永强副教授二〇一五年五月StudyonCatalyticCombustionofVOCsbyPerovskiteSupportedonOxideAThesisSubmittedfortheDe

2、greeofMasterCandidate：XueYufenSupervisor：A/Prof.WangYongqiangCollegeofChemicalEngineeringChinaUniversityofPetroleum(EastChina)关于学位论文的独创性声明工作所取得的本人郑重声明：所呈交的论文是本人在指导教师指导下独立进行研究求是的。尽我所知，，除文中已经加Ｗ标注和致谢外成果，论文中有关资料和数据是实事本论文不包含其他人己经发表或撰写的研究成果，也不包含本人或他人为获得中国

3、石油一大学（华东）或其它教育机构的学位或学历证书而使用过的材料。与我同工作的同志对研巧所做的任何贡献均己在论文中作出了明确的说明。若有不实之处。，本人愿意承担相关法律责任。学化论义作者签名日期：年月４日：Ｊ学位论文使用授权书本人完全同意中国石油大学（华东）有权使用本学位论文（包括但不限于其印刷版和电子版），使用方式包括但不限于；保留学位论文，按规定向国家有关部口＇赠送和交换学位论文，（机构）送交、，允许学位论文被查阅、借阅和复印将学位、论文的全部或部分内容编入有关数

4、据库进行检索，采用影印缩印或其他复制手段保存学位论文。保密学位论文在解密后的使用授权同上。。学位论文作者签名：丈日：日期年ｒ月；．爲繞ク；指导教师答名：年月曰：曰期ｆ）＇－．——－摘要挥发性有机化合物是一类重要的大气污染物，严重影响人们的日常生活和工作。催化燃烧法是应用广泛的处理技术，其核心是高效催化剂的开发。钙钛矿催化剂表现出较高的催化活性，其应用的关键是载体的有效选择。本论文将以钙钛矿La0.8Ce0.2MnO3为活性组分，氧化物多孔材料为载体制备负载型催化剂，研究氧

5、化物类载体对负载型钙钛矿催化燃烧VOCs的影响，并采用XRD、SEM、H2-TPR、BET等微观分析手段对催化剂进行表征，分析氧化物类载体在催化燃烧过程中的载体效应，主要结论为：催化剂载体性质影响催化剂燃烧甲苯的反应活性。钙钛矿经氧化物类载体负载后，其活性顺序为La/CeO2>La/TiO2>La/Al2O3。在钙钛矿负载量为15%，焙烧温度为600℃时，La/CeO2催化剂起燃温度为130℃，完全转化温度为240℃；经表征发现，600℃时钙钛矿以无定形状态存在，具有丰富的缺陷位，有利于甲苯的催化燃烧反应

6、。对于氧化物类载体，虽然载体较大的比表面积和孔结构有利于甲苯催化燃烧反应，但真正决定催化剂活性高低的因素是载体的储氧性能。4+通过调控模板剂(CTAB)与Ce的摩尔比制备了一系列介孔La/CeO2催化剂。研究发4+现，当CTAB/Ce摩尔比为10:1时，载体的比表面积最大，负载钙钛矿后，催化活性也最高。通过表征发现，不同催化剂在储氧性能相当的情况下，载体较大的比表面积有利于催化剂的传质过程，从而提高催化剂燃烧甲苯活性。采用水热法成功合成了不同形貌CeO2载体。负载钙钛矿后，以纳米粒子La/CeO2活性最高

7、，起燃温度为130℃，完全转化温度为240℃；表征结果显示，不同形貌催化剂表现出不同的储氧性能。棒状CeO2比表面积较大，但其较高的还原温度导致其低温活性较差；立方体CeO2具有较好的储氧性能，但其比表面积小，晶粒尺寸较大，限制了催化活性的提高；纳米粒子La/CeO2拥有更多的氧空位和高活性氧物种，且其比表面积较大，粒径较小，因此其催化活性最高。通过考察CexTi载体负载La0.8Ce0.2MnO3催化剂的活性发现，在Ce/Ti比为0.5:1，钙钛矿负载量为20%，焙烧温度为600℃时，催化剂的起燃温度为

8、120℃，完全转化温度为235℃，优于单一氧化物负载钙钛矿活性。通过表征发现，当Ce/Ti比为0.5:1时，载体形成的CexTi1-xO2固溶体是其活性提高的根本原因；且Ce0.5Ti较大的比表面积和表面酸性，有利于活性组分的分散以及载体和活性组分的协同作用，从而进一步提高活性。关键词：挥发性有机物，催化燃烧，钙钛矿，氧化物载体，载体效应iStudyonCatalyticCombustionofVOCsbyPerovskite