探析负载离子液体催化制备环状碳酸酯的研究

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1、河南大学硕士学位论文负载离子液体催化制备环状碳酸酯的研究姓名:张建新申请学位级别:硕士专业:化学工程指导教师:李谦20100501摘要摘要作为新兴绿色介质,离子液体所具备的结构可设计、热稳定性好等优良性质,使其广泛应用于催化反应、有机合成、分离过程和电化学等领域。开发新型离子液体和拓展离子液体新的应用始终是离子液体研究的主要方向。环氧化合物与C02反应制各环状碳酸酯是重要的有机化学反应,传统的均相离子液体催化剂存在回收困难,在分离过程中易分解等难题。本文开展了负载离子液体催化合成环状碳酸酯反应过程的研究。论文的主要研究成果如下:1.开

2、发出用于制备环状碳酸酯的壳聚糖负载[EMIM】Br催化剂。试验结果证明,在比较温和的条件(120℃,2.OMPa,4h)下,环氧丙烯酯(以PO计)的产率可以达到95%,选择性大于99%,高于文献报道的其它载体负载的同类离子液体催化剂。2.合成了壳聚糖负载【EMIM】2211Br2C12双组分催化剂用于环状碳酸酯的制备。试验结果表明,在温和条件(120℃,1.5MPa,1.5h)下,经过较短反应时间(1.5h),环氧丙烯酯(以PO计)产率高达95.5%,选择性大于99%。理论分析表明,路易斯酸和路易斯碱协同作用可促进C02与环氧化合物环

3、加成反应的进行。关键词:离子液体;催化剂;C02;环氧化合物;环状碳酸酯Abs仃actAbstractAsathemalstableandwidelymnablenoVelgreenmedia,iollicliquids(ILs)haVebeenappliedtomanyfieldssuchaSc删ysis,orgaIlicsynthesis,s印删ioll,electrochemiSt叮,andsoon.Syntllesizingnew虹ndsofILs锄dexploitiIlgILs’new印plicationsarealways

4、themaintaSkofILs’smdies.Forhomogeneollsc删ystsbeingusedinindustrialproductionofcycliccarbonateresultedinmaIlykeyproblemssuchaScomplicatedpmjficationprocess,decompositionofc砌ystandfomationofby—products,、VedeVelopedheterogeneousionicliquidscatalystsforthecouplingreactionof

5、epoxidesandC02.nlem句orwIDrkandiIHloVatiVereSultsfortllisdisse删ionaresl蛐marizedaSf01lows.1.wehaVedeVeloped也eCS一[EMIM】BrusedaScaJtalystforcouplillgreactionofepoxidesandC02.Intheresult,蚰dermildconditions(120℃,2.0MPa,4h),cycliccarbonatescallbeobtainediIlVeryhi曲yield(95%)and

6、11ighselectiVit)r(>99%)fromthereactionoft11eepxoide晰thC02catalyzedbyCS一【EMIM]Br,whichwaShigherthaIlt110sew“hothersimilarreportedc删ystS.2.WealsodeVel叩edtlleCS-[EMIM】2ZnBr2C12catal如csystemtoSmdyt11epreparationofthecycliccarbonates.undermildconditions(120℃,1.5MPa,1.5h),cyc

7、liccarborlatescanbeobtaillediIlVery11i曲yield(96%)a11dhighselectiVity(>99%)舶mthereactionoft11eepxoide晰tllC02caJcalyzedbyCS-[EMIM]2ZnBr2C12.Theresultpr0Vethatt11esyne唱eticactionofLewisacid(ZnCl2)andLewisbase(Br-)isbenefittomecouplingreactionofthe印oxidesandC02.Keywords:Iol

8、licliquids,Ca.嘲yst,C02,Epoxides,CycliccarbonateIII缩略语[EMIM】BrDMCCSECEOFIDFT.IRGC.MSMIMPCPOSEM1一乙基_3一甲基咪唑溴碳酸二甲酯

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