探究甲醇部分氧化重整制氢过程研究

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1、沈阳化工学院硕士学位论文甲醇部分氧化重整制氢过程研究姓名：于畅申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：郭瓦力20040112沈m化T学院硕{：学位论文摘要甲醇制氢作为一种绿色能源技术可同时解决能源和环保两大问题，冈此倍受国内外学者的』“泛关注。本文目的研制开发以甲醇为原料的经济、方便、更具应埘前景的质子交换麒燃料lU池(PEMFC)的氢源。基丁对甲醇制氢反应机理的分析，本文选用丁业合成氨变换反应催化剂，并采川单冈素分析和均匀设计实验方法研究cu系、Fe系变换反麻倦化剂对【丰

2、醇制氧反麻的催化作川及性能：研究甲醇分解、甲醇水蒸气重整、甲醇氧重整、甲醇部分氧化制氢的反应行

3、为，研究过程耦合技术在甲醇部分氧化制氢技术中的戍_¨4，旨机为燃料电池电动车提供比现有技术更具应用前景的供氧技术，形成更利r裟乍的uJ移动氢源。研究结果表明；用于合成氨变换反应的Cu系、Fe系催化剂对甲醇制氢均具有良女，的烈功能催化作』tI。在甲醇部分氧化中，Fe系催化剂表现出比Cu系、cr系催化剂更为优良的催化性能，且操作弹性人，活性好，废催化荆不污染环境。合成氨变换Fe系催化剂J{j3-甲醇部分氧化制氢，适宜的工艺条件为氧醇比0．28，水悍比1．5．空迷989h～。在此条件F，H2含量64％，CO含量3．4％，甲醇转化率99％t氢选择性2．2(moI／tooI)，氢

4、产率2．2(mol／m01)，进一步降低C0含革斤彳，即刊成为燃料IU池的可移动氢源。阿次将过程耦合技术应川丁Fe系催化剂上的甲醇部分氧化制氢并获得成功。。史现了反应与还原过群耦合，吸热与放热反应耦合，反应与传热耦合，使L}I醇制氧过科能蚺利川更加合理，不再需要外部供热热源，具有快速多次肩动的特点。本文提山的甲醇部分氧化制氢技术、工艺条件及过程耦合效应对甲醇制氢的理论研究利庶川具有指导作用。关键词：甲醇、部分氧化、单因素、均匀设计、过程耦台、氧醇比、水醇比空速沈m化T学院硕十学位论文ABSTRAC’lABSTRACTAsatechniqHeOfthegreenenerg

5、y，hydrogen，madefrommethanel，cans01vetheproblemsofbothenvironmentpollutionandenergycrisis，soscholarsal【overtheworldpayattentiontothisproblemwidely．ThepurposeofthispaperistodevelophydrogensourcefrommethanoIbypartialoxidatioilandsteamreforming．whichisveryeconomic、convenientandmoreosefulinth

6、efutureforprotonexchangemembranefuelcelI(PEMFC)．1ndustrialCOshiftconversioncatalysts(Cu，Fe)areusedbasedonanalysisofreactionmechanismofhydrogenproductionfrommethan01．Inordertoobtaintheportablehydrogensource．whichismoreusefuItechniqHeforSupplyinghydrogenthantheoileusedinfuelvehicleatpresen

7、t，thefoIIowingitel2qSarestudiedbysinglefactormethodandhomogeneousdesignmethod，suchasthecatalysisandpropertyofFeandCucatalystsonhydrogenproductionfrommethanel，thereactionbehaviorsofmethanoldecomposition，waterreforming，oxygenreformingandpartialoxidation，theapplicationofprocesscouplingtechn

8、iqueinPartialoxidationTheresearchresaItsshowthatbothFeandCucatalYstsarebifunctionaIonesduringthereactions：Fecatalystalsohashigheractivity，selectiVity，heat—resistanceandbetterstabilitythanCuandCrcatalystsinmethanolpartialoxidationtothehydrogen．Atthesametime，theoptimumcondi