火山物质特征化合物对烃源岩生烃演化的影响

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1、分类号：P599学校代码：10697密级：公开学号：201310227博士学位论文DOCTORALDISSERTATION火山物质特征化合物对烃源岩生烃演化的影响学科名称：矿产普查与勘探作者：赵岩指导老师：刘池阳教授西北大学学位评定委员会二〇一八年EffectsofvolcaniccompoundsonhydrocarbongenerationofhydrocarbonsourcerocksAthesissubmittedtoNorthwestUniversityinpartialfulfillmentoftherequirementsforthedegreeofDoct

2、orofPhilosophyinMineralResourceProspectingandExplorationByZhaoYanSupervisor:ProfessorLiuChiyangJune2018摘要在我国诸多中-新生代含油气盆地中，富烃凹陷优质烃源岩的形成及其演化过程中普遍伴有火山活动的直接或间接作用。尽管火山岩与烃源岩之间密切的空间关系已引起学者们的关注，但迄今为止关于火山物质在烃源岩生烃过程中所起作用的研究更多仅限于基础理论之探讨，而针对其开展的定量实验工作甚少。火山物质催化烃源岩生烃机理有待解答。但由于火山物质成分复杂，其中同时包含可以促进或抑制干酪根生

3、烃的物质组分，因此将其笼统地作为一个整体去探讨其对干酪根生烃影响难免有失偏颇。在此背景下，系统科学地选择火山物质中代表性组分探讨其对干酪根热解生烃的影响就显得尤为重要。本论文从火山岩与烃源岩同盆共存的宏观地质事实出发，通过调研分析沉积盆地中火山岩元素地化特征，选择不同类型火山岩中普遍富集却被前人忽视的Cr2O3为媒介开展多类型干酪根生烃模拟实验，期望以此为途径揭示富含过渡金属元素火山物质对干酪根热解生烃的作用及其意义。实验结果表明：Cr2O3对干酪根生成烃类气体的影响程度有限。在低温阶段（360~450℃），Cr2O3可以提高Ⅰ型干酪根的烃类气体产率，而对Ⅱ型和Ⅲ型干酪根

4、烃类气体产率则无显著影响。这表明Cr2O3催化干酪根热解生成气态烃过程中，其催化效应与温度和有机质类型有关。相同温度条件下，Cr2O3对链状结构（Ⅰ型干酪根）的催化作用大于环状结构（Ⅱ型、Ⅲ型干酪根）。Cr2O3的加入，在低温阶段抑制了Ⅰ型干酪根热解生成H2、CO2和H2S气体，高温条件下则可明显提高上述三种气体的产率。这说明高温阶段Cr2O3对烃类的氧化及含硫有机质的裂解具有一定促进作用。相较于气态烃的产率变化，Cr2O3对干酪根的轻烃产率以及重烃族组分组成的影响更为明显。不同实验系列对比表明：在热模拟生烃过程中，Cr2O3对Ⅰ型和Ⅲ型干酪根的轻烃生成具有催化作用，而对

5、Ⅱ型干酪根轻烃的催化作用只有在高温阶段才有明显表现。加入Cr2O3以后，Ⅰ型干酪根裂解生成的轻烃产率最高可增加42%（450℃），Ⅱ型干酪根轻烃产率最高可增加50%（450℃），Ⅲ型干酪根轻烃产率最高可增加23%（500℃）。模拟实验结果显示，Cr2O3对Ⅰ型干酪根液态饱和烃的生成起到促进作用，而对芳香烃、非烃、沥青的生成却具有抑制作用，故而增加了液态烃产物的饱/芳比。此现象表明Cr2O3可有效改善液态烃的品质，有利于生成饱和烃丰度高、可流动性强的石油。Ⅲ型干酪根热解生烃过程中，Cr2O3在低温条件下可以促进重烃的裂解，进而使产物中重I烃产率下降，轻烃产率增加。液态饱和烃

6、色谱分析结果表明，Cr2O3在三种类型干酪根热解生烃过程中都可催化高碳数正构烷烃的裂解，使得低碳数正构烷烃产率增加，并增大液态烃产物中的-+nC21/nC22比值。同一温度条件下，加入Cr2O3的干酪根热解产物中Pr/nC17及Ph/nC18比值均有所降低，说明Cr2O3可以促进不稳定的异构烷烃加氢形成正构烷烃，从而造成低碳数的正构烷烃含量相对增加。液态烃色质分析表明，Cr2O3可以增大饱和烃产物中C29甾烷20S/(20S+20R)和Ts/Tm比值，说明Cr2O3可以催化生标化合物的异构化，促进有机质转化。本论文所得实验结果对发展和完善油气生成过程中有机-无机相互作用理

7、论具有重要的借鉴价值，同时对我国东部伴有强烈火山活动的中-新生代断陷盆地油气勘探有重要指导意义。相同条件下，火山物质的介入可促进有机质在低演化阶段形成流动性相对强的化合物，利于富有机层系中页岩油的勘探开发。由此可见，在东部断陷盆地中，寻找含火山物质的富有机质层系是勘探开发陆相页岩油的有利层段，值得勘探家关注。关键词：火山物质，Cr2O3，低熟干酪根，生烃模拟实验，有机-无机相互作用IIABSTRACTTheformationandevolutionprocessesofhighqualitysourcerocksdeposit