CoZr2fAC40ZSM--5核壳结构催化剂上费--托合成特性分析

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1、本文得到国家自然科学基金项目“氧化铝膜包覆活性炭催化剂的制备与性能研究”(NO：21176211)的资助。浙江大学硕士学位论文致谢致谢自2010年进入浙江大学这所百年名校就读以来，求是园的每一天都过得充实而有意义。近三年来，我的专业理论水平和实验能力都有所提高，这都离不开诸多老师、同学和同事的关心与帮助，在此表示衷心的感谢。我的导师陈丰秋教授，学识渊博、治学严谨、思维敏捷，在陈老师的指导下完成我的硕士学业，是我莫大的荣幸。陈老师严肃的科学态度，严谨的治学精神，精益求精的工作作风，深深地感染和激励着我。从课题的选择到最终完成，陈老师都始终给予我细心的指导和不懈的支持。感谢程党国副教授，在课题进行

2、中给予我耐心的指导和帮助。每每当课题遇到困难时，程老师都会及时提出切实可行的意见和建议，使我的课题能够顺利成功的进行。感谢詹晓力教授，开阔的研究思路和独树一帜的研究风格也让我受益匪浅。感谢张庆华副教授，张老师踏实的研究作风和扎实的理论功底值得我好好学习。谨此，向几位老师对我学业、生活及工作的关心、指导和帮助表示最真挚的感谢，并祝愿他们在以后的岁月里身体健康、家庭幸福、事业辉煌。感谢金炜阳博士在课题进行中给我的帮助，在实验的基本操作以及课题的研究方面都是最为直接的指导人。感谢同届的蔡晨辰、刘建楠、马传奇，祝你们工作顺利、鹏程万里。感谢杜孟辉、钱涛、顾佳明、黄晓媛、陈艳平、万超、余盈莹、王莉、李潇

3、逸、张广法、郑进、刘海龙、阎映弟、何韧、何逸波、吴静谧、冯赛平、胡猛等课题组的师兄弟姐妹们对我论文和生活上的关心和帮助，能在学业之余沉浸在集体的温暖与快乐之中，祝你们心想事成。感谢浙江大学化学工程系分析测试中心的朱京科老师、材料系XRD分析室的蒋老师，物理系XPS分析室的张寒洁老师等，各位老师丰富的专业知识及平易近人的工作作风让我深感钦佩。感谢浙江大学研究生院强军计划2010级班主任倪佳妮老师及委培办各位领导对我学业、生活、科研的帮助与关心，祝您们事业有成，家庭幸福。感谢我的室友刘琨、高秀娟和卢春燕，感谢强军计划班所有的战友，有你们而使我的研究生生活过得更精彩。还要感谢95958部队各位领导、

4、化验教研室许志国主任及各同仁对我学业、T浙江大学硕士学位论文致谢工作、生活及家庭上的帮助，祝你们身体健康，工作顺利。最后，深深感激家人对我百分百的支持与关爱，是你们解除了我的后顾之忧，大后方的安定是我前进的动力，有你们的支持才能使我安心完成学业。再次衷心感谢所有关爱我的师长、同学、家人、同事和朋友!张永华二0一三年一月于求是园浙江大学硕士学位论文摘要摘要费-托(F．T)合成技术是以合成气(H2+CO)经催化反应转化为洁净的液体燃料的重要途径，该技术对于保障能源安全和缓解环境污染等I'．-J题具有重大的经济和现实意义。长久以来，开发性能优异的F．T合成催化剂的研究一直备受关注。目前，由分子筛膜包

5、覆在催化剂颗粒表面而形成的具有核壳结构的复合催化剂因其良好的性能而引起研究者的广泛关注。本论文主要研究了核壳型CoZr／AC@ZSM．5催化剂在固定床反应器上费．托合成的反应性能，并对其反应机理进行了探索，得到如下主要研究结果：(1)制备了核壳型CoZr／AC@ZSM．5催化剂并在固定床反应器上对其费．托合成反应性能进行了考察，同时与无ZSM．5包覆的CoZr／AC催化剂相比较，发现核壳型催化剂上低碳烃的选择性得到提高，而重质烃和醇类的生成得到抑制。(2)通过催化剂表征发现CoZr／AC、CoZr／AC@ZSM．5两种催化剂活性物种无太大差别，但比表面积、孔径等CoZr／AC催化剂均比核壳型催

6、化剂大，并且核壳型催化剂具有一定酸性。(3)经研究分析表明，本体系催化剂费托合成反应机理烃类的生成符合碳化物机理、醇类的生成符合CO插入机理。结合反应机理认为核壳型催化剂上ZSM．5分子筛膜的微孔结构促进了加氢反应，削弱了碳链增长和CO插入反应的进行，同时该膜也具有一定的催化裂化作用。关键词：费．托合成；核壳结构；钴基催化剂；ZSM．5分子筛膜；反应机理III浙江大学硕士学位论文AbstractFischer-Tropsch(F-T)synthesisisallimportantwayoftransferringsyngasintopureliquidfuelviaacatalyticalre

7、action．Thisprocesscouldbeofgreatsignificancebothpracticallyandeconomically,especiallywhenitcomestothemaintenanceofenergysecurityandalleviateofenvironmentalpollution．Theresearchoverthedevelopmentofahig