类石墨烯与铈氧化物复合的制备、结构及性能研究.pdf

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1、分类号Q61学校代码10590UDC540密级好ShenzhenUniversity硕士学位论又类石墨烯与铈氧化物复合的制备、结构及性能研究申请人姓名戴慧平申请人学号2120110：314专业名称化学导师姓名及职称张黔玲教授原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中己经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写的作品或成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均己在文中以明确方式标明。本声明的法律后果由本人承担。^论文作者签名：一日期：••ti:年Ddm11学位论文版权使用授权书(必须装订在印刷本首页）本学位论文

2、作者完全了解深圳大学关于收集、保存、使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属深圳大学。学校有权保留学位论文并向国家主管部门或其他机构送交论文的电子版和纸质版，允许论文被査阅和借阅。本人授权深圳大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。(涉密的学位论文在解密后适用本授权书）论文作者签名：-iftf导师签名：h日期••年女月日曰期：年S月丨广曰分类号O61学校代码10590UDC540密级公开深圳大学硕士学位论文类石墨烯与铈氧化物复合的制备、结构及性能研究学位申请人姓名戴慧平专业名称化学学院（系

3、、所）化学与化工学院指导教师姓名张黔玲类石墨烯与铈氧化物复合的制备、结构及性能研究摘要稀土金属独特的4f电子构型使其具有优异的光学、电学、磁学性能。其中，铈氧化4+3+物尤为受到人们的广泛关注。Ce有Ce和Ce两种价态氧化物，两种价态转变中的氧4+3+化还原电势极低，铈可以在Ce和Ce两种氧化态之间迅速变化，发生氧化还原循环，因此具有较强的储备功能。Ce2O3属于立方晶系。CeO2作为功能材料具备CaF2的面心立方（FCC）萤石结构以及较高的氧空位浓度，这使其具有高效光催化和优异的电化学性能，尤其在多相催化领域中CeO2表现出独特的储放氧能力。近年来，石墨烯基复合材料受到了人们的广泛关注。

4、石墨烯基纳米复合材料不仅可保留石墨烯作为基体材料和负载材料的原始性能与优点，而且能够产生新的协同作用。石墨烯片的独特二维结构有助于高效地将半导体催化剂固定在其表面，将铈氧化物如CeO2负载在石墨烯上形成的复合材料有望表现出更为优异的性能。因此，本论文首次将二氧化铈粒子负载到本实验室自制的液态聚丙烯腈低聚物（LiquidAcrylonitrileOligomer，LANO）表面，将CeO2与LANO（高温后结构转变为类石墨烯片层结构）进行机械混合再烧结之后得到类石墨烯/铈氧化物（Ceriaoxides/graphene-like,COGL）（其中包含Ce(Ⅲ)氧化物与Ce(Ⅳ)氧化物）纳米复

5、合粒子。论文主要内容如下：1.通过液相球磨法制备了类石墨烯/铈氧化物（COGL）复合材料，研究了不同温度下（包括800℃、1000℃、1200℃、1300℃、1400℃以及1500℃）制备得到的COGL纳米复合粒子的形貌、结构与烧结温度的关系，通过不断优化工艺流程得到形貌、结构可控的COGL纳米复合材料；2.利用SEM、TEM及XRD对COGL纳米复合粒子的形貌和晶型构成等进行了表征。结果表明：在1300℃以下温度烧结，LANO交联环化得到的碳石墨化程度较低，主要为无定形碳。且此时LANO不能将+4价铈氧化物还原。当温度升高至1500℃时，Ce含量较低时可制备得到CeC2/C复合粒子，该粒

6、子具有较强的抗氧化性。当Ce含量高时可制备得到Ce（Ⅲ）氧化物/类石墨烯复合粒子，并且随着温度升高粒子半径减小。光电子能谱结果显示1500℃的COGL90复合物表面存在+3铈氧化物存在，说明CeO2存在氧空位。Raman光谱表明，当温度高于1300℃时，COGL中碳的石墨化程度较高。随着温度的提高，碳的石墨化程度进一步加强；3.对制备的COGL纳米复合粒子进行光催化降解实验。结果表明，无CeO2的空白I类石墨烯与铈氧化物复合的制备、结构及性能研究对照组在紫外光下照射360mins几乎没有表现出任何催化性能，纯CeO2作为光催化剂在同样条件下，其降解率达到4.9%，表明CeO2在紫外光照射下

7、具有一定的光催化降解作用；而COGL作为光催化剂催化亚甲基蓝降解的速率明显加快，随着CeO2含量的提高，COGL的光催化效率逐渐提高。对于相同含量的COGL纳米复合粒子，随着烧结温度的提高，COGL的光催化效率逐渐提高。这些结果表明COGL纳米复合粒子具有良好的光催化活性。COGL中的类石墨烯作为光催化反应的电子运载通道和电子受体对于COGL纳米复合粒子的光催化活性起着重要作用。关键词：类石墨烯；铈氧化物；包覆；光催化S