简易合成几种高活性的可见光纳米光催化剂及其性能表征.pdf

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1、中国科学技术大学硕士学位论又简易合成几种高活性的可见光纳米光催化剂及其性能表征作者姓名:学科专业:导师姓名:完成时间:汪冬红无机化学徐安武教授二。一二年五月UniversityofScienceandTechnologyofChinaAdissertationformaster’SdegreeFacileSynthesisandCharaCteriZatiOnOfSeveraINanophotocatalystswithHighVisibleLightActivitiesAuthor’SN锄e:Speciality:一’SUDerVlSOr:Finishe

2、dtime:DonghongWangInorganicChemistryProf.AnwuXuMay,2012中国科学技术大学学位论文原创性声明本人声明所呈交的学位论文,是本人在导师指导下进行研究工作所取得的成果。除已特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含任何他人已经发表或撰写过的研究成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中作了明确的说明。作者签名:洼丛中国科学技术大学学位论文授权使用声明作为申请学位的条件之一,学位论文著作权拥有者授权中国科学技术大学拥有学位论文的部分使用权,即:学校有权按有关规定向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子

3、版,允许论文被查阅和借阅,可以将学位论文编入《中国学位论文全文数据库》等有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。本人提交的电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。保密的学位论文在解密后也遵守此规定。一公开口保密(——年)作者签名:壁塑导师签名:签字日期:竺!竺:三签字日期:摘要摘要将无机半导体材料应用于光催化领域,不仅可以解决能源紧缺的问题,而且还可以为解决环境污染问题提供一种可行的处理方法。由于量子效应,纳米半导体材料相对于块体材料在性能上会有一个很大的提高。这里主要介绍了两种光催化效率很高的纳米半导体材料。一种是碳修饰、

4、氮掺杂的二氧化钛。碳修饰、氮掺杂的二氧化钛(简称N.Ti02/C)成功地通过一步简单的合成方法得以制备,这里采用的是一步水热处理法,在L.1ysine既作为络合剂控制纳米晶生长,同时又提供碳源和氮源的条件下合成的。所获得的纳米复合物的物相,结构,组成,碳、氮的含量及其存在形态等都经过了一系列的测试,包括热重分析(TGA),X一射线粉末衍射()am),透射电子显微学(TEM),高分辨透射电子显微学(瑚玎EM),拉曼光谱,紫外.可见吸收光谱(Uv-vis),X.射线光电子能谱(ⅫS),电子顺磁共振光谱(EPR),傅里叶变换.红外光谱(FTIR)和氮气吸附.脱附

5、。所得的N.Ti02/C纳米复合物的光催化活性,是以甲基橙为对象,在可见光照射下进行测试的。结果说明N—Ti02/C纳米复合材料在可见光区域,比单独的二氧化钛和氮掺杂的二氧化钛有更强的吸收,为此我们也证明了氮掺杂进入了二氧化钛的晶格,而碳物种则修饰在光催化剂的表面。氮掺杂可以在半导体禁带中引进其他能带,从而使带隙变窄;修饰在表面的碳一方面起到敏化的作用,可以增加催化剂对可见光的吸收,另一方面可以吸收电子,促进光生电子和空穴的分离。因此,该纳米复合物的催化活性可以得到显著的提高。显然,水热反应体系中的L.1ysine与TICl4的摩尔比和pH值,对N.Ti0

6、2/C的可见光催化活性有着显著的影响,通过实验发现,L.1ysine与TiCk的最佳摩尔比是8,而最佳pH值为4,在该条件下制备得到的催化剂在可见光下降解甲基橙的活性最强。研究结果表明:相比于被研究地最多的氮掺杂的二氧化钛,我们所制备的N.Ti02/C可以说是环境净化可见光光催化剂中的一种富有前景的材料。另一种是锌镉硫固溶体。利用可见光裂解水产氢,是一种富有实际意义的研究,因为它不仅可以利用现有能源,将太阳能转化为化学能,并能解决能源紧缺的问题,产生氢能。其中氢能是一种洁净、环境友好的能源。因此寻求产氢活性较高的光催化剂成为一种趋势。在我们的研究中,一系列

7、的纳米多孔材料,Znl略CdxS固溶体,通过一步室温反应成功合成,且中间没有添加任何表面活性剂或模板。所得的固溶体,在82-和8032-作牺牲剂的前提下,在可见光照射下,表现出了很高的裂解水产氢的能力。通过在表面沉积n后,光解水的活性得到了很大的提高,并且在X=0.20和pH=7.3的条件下,获得的样品的活l摘要性最高。单独的和沉积了0.25wt%Pt的Zno.80Cdo.20S纳米颗粒在可见光下的制氢速率分别为193p,molh-1和458Itmolh-1,在模拟太阳光的照射下,裂解水产氢速率分别达252和640gmolh-1。而且,单独的Zno.80C

8、do.20S在长时间的可见光的照射下,仍然能保持很高的光催化活性。

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