稀土La改性的非晶态Ni基催化剂CO2甲烷化催化性能的研究.pdf

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1、化学工程师ChemicalEngineer2014年第09期文章编号：1002—1124(2014)09—0014—03科摒与稀土La改性的非晶态：开发Ni基催化剂CO2甲烷化催化性能的研究田英，梁海燕，李懿桐，商永臣，魏树权，曲枫枫，吴雪红【哈尔滨师范大学化学化工学院，黑龙江哈尔滨150025)摘要：本文采用固定床反应装置考察了稀土镧改性的非晶态镍基催化剂二氧化碳甲烷化催化反应活性。实验结果表明：氧化镧的添加，提高了非晶态镍的晶化温度，阻止了镍的聚集，提高了镍的分散度，从而提高了二氧化碳甲烷化的活性和稳定性。关键词：氧化镧；非晶态催化剂；镍基催化剂；二氧化碳甲烷化中图分类号：06

2、14．33文献标识码：AStudyofmethanationofcarbondioxideontheamorphousNi-basedcatalystsmodifiedbylanthanideoxide‘TIANYing，LIANGHai-yan，LIYi-tong，SHANGYong—chen，WEIShu-quan，QUFeng—feng，WUXue—hong(CollegeofChemistry＆ChemistryEngineering，HarbinNormalUniversity，Harbin150025，China)Abstract：Thecatalyticperform

3、anceofmethanationofCO2wasinvestigatedontlleamorphousnickel—basedcatalystsmodifiedbyLa203inthefixedbedreactor．Researchresultsshowedthatmethanationofcarbondioxideactivitywasincreasedontheamorphousnickel—basedcatalystsmodinedbylanthanideoxide．XRDandTEManal—ysisshowsthatthenickeldispersionandcryst

4、allizationtemperatureofamorphousnickelaregreatlyimproved．Keywords：lanthanideoxide；amorphouscatalyst；Ni—basedcatalyst；methanationofcarbondioxide过渡金属、稀土等金属的添加对非晶态合金催化剂有很大的改性作用。稀土元素的加入主要从几1实验部分何效应和电子效应两个方面对非晶态合金的结构1-1催化剂的制备和性能进行改性。Hou等【12]研究了稀土La对Ni—B／一A1：O。非晶态合金催化改性反应的影响。适将自制的MCM一22分子筛在550~C焙烧10

5、h，量的稀土La提高了催化剂的热稳定性及加氢活作为催化剂载体备用性。李懿桐等【研究了添加3％稀土元素ce、La、Sm、浸渍法制备的镍催化剂：以Ni(NO)原料计算Eu、Gd、Ho的非晶态Ni／ZrO：催化剂对CO甲烷化相当化学计量的溶液浓度，浸渍MCM一22载体一定的影响，结果表明稀土对镍基催化剂的CO甲烷化的时间，于1l0℃烘干，在马弗炉中400℃焙烧2h活性有明显的促进作用，稀土改性后的催化剂颗粒后制得。较小且分布均匀，酸l生增强。非晶态催化剂：用所需量的NiC1：溶液浸渍一定本文采用稀土La元素对非晶态Ni／MCM一22催量的载体，在不断搅拌下于363K水浴加热蒸干水化剂进行

6、改性，考察了其CO加氢制备甲烷的催化分，再于383K烘箱中烘干24h。冷却至室温后用新活性。鲜配制的KBH水溶液进行还原(KBH与金属盐的摩尔比为4：1)，待反应至无气泡产生后，将催化剂用蒸馏水反复洗涤至中性，并用AgNO，溶液检验至无cl一存在，再用无水乙醇置换3次，最后保存在乙收稿日期：2014—05—19醇中备用。基金项目：黑龙江省教育厅基金资助项目(11551120)La改幽I的制备：甩所需的NiC1：和La(N0，)，作者简介：田英(1956一)，女，教授，研究领域：催化化学，研究方向溶液浸渍MCM一22载体一定的时间，于1IO~C烘环境催化。2014年第o9期田英等：稀

7、土La改性的非晶态Ni基催化剂CO甲烷化催化性能的研究‘干，在马弗炉中400℃焙烧2h后制得。．—、茸皇∞岛H2．2TEM结果分析1．2催化反应性能评价为了考察改性后催化剂镍的分散情况，把所制催化反应性能评价是在自装多功能固定床流备的催化剂进行了TEM表征，结果见图2。动反应装置上进行，反应器为双层套管组成的石英管。催化剂反应前通氢气直到反应温度，然后再引入一定比例的原料气，在指定温度下反应。用上海精密科学仪器有限公司生产的GC122型气相色谱仪跟踪测试原料气及产物组