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1、Briggs-Rauscher化学振荡论文：四氮杂大环镍配合物催化的Briggs-Rauscher化学振荡反应研究【中文摘要】化学振荡是一种开放的、远离平衡的非线性反应系统,一定条件下可以自发地组织成时空有序结构,呈现出类似于生命特征的自组织现象。近年来,所发现的四氮杂大环金属配合物参与的化学振荡反应,引起了化学和生物工作者的重视。本文研究了两种四氮杂大环镍配合物(ClO4)2和(ClO4)2参与的Briggs-Rauscher化学振荡反应的振荡行为,L为5,7,7,12,14,14-六甲基-1,4,8,11-四氮杂环十四-4,11-二烯和TIM为
2、2,3,9,10-四甲基-1,4,8,11-四氮杂大环十四-1,3,8,10-四烯。本文第一章介绍了作为非线性非平衡态的代表化学振荡反应简史,产生的基本条件以及常见的化学振荡体系,Briggs-Rauscher化学振荡反应研究现状和研究前景。第二章首先按文献合成四氮杂大环二烯镍(ClO4)2,运用红外光谱和元素分析等现代分析手段进行表征。然后以0.025mol/L的稀硫酸为介质,在冰浴条件下,建立K1O3-乙酰丙酮-H2O2-硫酸-(ClO4)2振荡体系；以0.02mol/L的稀硫酸为介质,同样在冰浴条件下,建立KIO3-乙酰乙酸乙酯-H2O2-硫
3、酸-(ClO4)2振荡体系。详细研究了初始物浓度对振荡行为的影响,以及外添加物如：I-、Ag+等,和温度对振荡行为的影响。结果表明,这两个系统振荡过程中,I-浓度是化学振荡的控制因素,过程中存在自由基步骤,振荡周期(tp)与大环二烯镍和双氧水的浓度(一定浓度范围)有关。第三章按文献方法合成四氮杂大环四烯镍(ClO4)2,采用红外技术和元素分析对目标产物进行表征。以0.15mol/L的硫酸作介质,15±0.5℃温度下,建立KIO3-乙酰乙酸乙酯-H2O2-硫酸-(ClO4)2振荡体系。对该系统进行详细研究,结果表明：该系统极易受初始物浓度,外添加物以
4、及温度影响。振荡过程中I-浓度仍然是化学振荡的控制因素,过程中存在自由基步骤,振荡周期(tp)与大环四烯镍、双氧水和碘酸钾的浓度(一定浓度范围)有关。第四章基于NF(Noyes-Furrow)机理、实验过程中所得结论,结合NiL3+/NiL2+,3+/2+的氧化【英文摘要】Chemicaloscillatorisanopensystemwhichisatypicalexampleofnonlinearandnonequilibriumreaction.Itcanspontaneouslyorganizetoanorderedstructureint
5、imeandspaceandshowssomecharacteristicsthosearesimilartoself-organizeoflife.Inrecentlyyears,anovelchemicaloscillatingreactioncatalyzedbytetraazamacrocycliccomplexeshaveattractedtheattentionofchemicalandbiologyresearchers.Inthispaperwehavestudiedthreechemicaloscillatorscatalyzed
6、bytwokindsofmacrocyclicnickel(Ⅱ)complex[NiL](ClO4)2and[Ni(TIM)](ClO4)2,whereL=5,7,7,12,14,14-hexemethy-1,4,8,11-tetraazacyclotetradeca-4,11-dieneandTIM=2,3,9,10-tetramethyl-1,4,8,11-tetraazacyclotetradeca-1,3,8,10-tetraene.Thefirstchapterintroducesthehistoryoftheoscillatingrea
7、ction,thebasicconditionsofittakesplaceandseveralkindsofoscillatingsystems.WehavealsodescribedthecurrentsituationandtheresearchrespectoftheBriggs-RauscherOscillator.Inthesecondchapter,thecatalyst[NiL](C104)2,wassynthesizedaccordingtotheliteratureandidentifiedbyitsIRspectraandel
8、ementalanalyses.Intheicebath,wehavefoundedtwooscillatingsyste
