金属配位天然高分子催化剂合成与性能研究

金属配位天然高分子催化剂合成与性能研究

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时间:2018-07-28

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1、华中科技大学硕士学位论文金属配位天然高分子催化剂的合成与性能研究姓名:王欣申请学位级别:硕士专业:高分子化学与物理指导教师:杨济活20040511摘要本论文主要研究了天然生物高分子络合物催化剂的合成表征及其在氢化反应中的催化性能我们选择了多种天然生物高分子如甲壳质甲壳胺羊毛羧甲基纤维素等作为配体与金属Pt,Pd等金属离子络合制备了一系列的高分子催化剂并通过XPS,IR对催化剂进行了表征首先在SiO2-CMC-Pt催化性能研究中以苯甲苯硝基苯等单取代苯环化合物均以100%的产率获得目标产物以双取代的甲苯胺为重点研究对

2、象研究不同反应条件对催化性能的影响结果显示催化剂催化活性很高该催化剂用于苯乙胺的不对称加氢也获得85.7%的产率和92.7%的光学收率其次我们又合成了SiO2-CMC-Pd催化剂研究了它在硝基苯苯甲醛的催化加氢的性能最后我们还研究了以羊毛为配体的Wool-Pd催化剂在催化加氢上的催化活性结果也证明羊毛是一种优良的配体催化剂的催化性能好另外本论文还对双酚F的加氢作了研究发现SiO2-CMC-Pt催化剂对此有一定的效果研究表明天然生物高分子与金属络合后有着优异的催化性能而且所需的反应条件温和同其它催化剂相比天然生物高分

3、子金属络合物催化剂具有制备简单催化活性高选择性好稳定性好可以重复使用等优点对于这类催化剂的研究具有应用价值和广阔前景关键词天然高分子催化加氢苯甲醛硝基苯甲苯胺苯乙胺IAbstractThesynthesis,characterizationandcatalyticpropertiesinhydrogenationofsomenaturalpolymer-supportedmetalcomplexesweremainlyinvestigated.Somenaturalbio-polymer(suchaswool,chitos

4、an,chitinandcarboxymethylcellulose)werechosenasligands.AndthecoordinationwithmetalormetalionofPt,Pdwereprepared.TheinvestigationofsomethestructureofcatalystwerecarriedoutwithXPSandIR.Firstly,weresearchedthecatalyticactivityofSiO2-CMC-Ptonthebenzene,toluene,nitrobenzeneetalt

5、hatisone-substitutedaromatics.Then,weusedthecatalysttocatalyzehydrogenationofm-toluidine,o-toluidineandp-toluidineto3-methylcyclohexylamine,2-methylcyclohexylamineand4-methylcyclohexylaminerespectivelyatroomtemperatureunder1atmH2,whenoptimumPtcontentinSiO2-CMC-Ptcomplex,rea

6、ctiontemperatureandsolventareselected.AndwehavealsofoundthatSiO2-CMC-Ptcouldcatalyzetheasymmetrichydrogenationof()-1-phenylethylamineto(s)-(+)-1-cyclohexylethylaminein85.7%productyieldand92.7%opticalyieldrespectively.AndwehaveresearchedthehydrogenationofthebisphenolFbyusin

7、gSiO2-CMC-Ptcatalyst,theresultsarewell.Secondly,thehydrogenationnitrobenzeneandbenzaldehydewithSiO2-CMC-Pdwereinvestigatedaswell,andsomesatisfactoryresultswereobtained.Finally,thecatalyticactivityofwool-Pdhadalsobeenresearched.Theresultsshowedthattheactivityofcatalystwasver

8、ygood.Fromtheaboveresults,wefoundthatthecoordinationofnaturalbio-polymer,especiall

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