过渡金属及其氧化物纳米催化剂的合成与催化性能研究

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1、2018届研究生博士学位论文分类号：学校代码：10269密级：学号：52150606038EastChinaNormalUniversity博士学位论文DOCTORALDISSERTATION论文题目：过渡金属及其氧化物纳米催化剂的合成与催化性能研究院系：化学与分子工程学院专业：物理化学研究方向：功能材料与纳米催化指导教师：葛建平教授学位申请人：隗波2018年11月13日Dissertationfordoctoraldegreein2018UniversityCode:10269StudentID:52150606038EastChinaN

2、ormalUniversityTitle:SynthesisandCatalyticPropertiesofTransitionMetalsandOxidesNanocatalystsDepartment:SchoolofChemistryandMolecularEngineeringMajor：PhysicalChemistryResearchdirection：Functionalmaterials&nanocatalysisSupervisor：ProfessorJianpingGeCandidate：BoWeiNov.13,2018

3、华东师范大学学位论文原创性声明郑重声明：本人呈交的学位论文《过渡金属及其氧化物纳米催化剂的合成与催化性能研宄》，＇是在华东师范大学攻读硕士／＜，｜＾／（请勾选）学位期间在导师的指导下进行的研宄工作及取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含其他个人已经发表或撰写过的研宄成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中作了明确说明并表示谢意。作者签名：＾曰期：７Ｃ年＂月日华东师范大学学位论文著作权使用声明《过渡金属及其氧化物纳米催化剂的合成与催化性能研宄》系本人在华东师范大学攻读学位期

4、间在导师指导下完成的硕士／ｔ＾ｆ（请勾选）学位论文，本论文的研究成果归华东师范大学所有。本人同意华东师范大学根据相关规定保留和使用此学位论文，并向主管部门和相关机构如国家图书馆和“知网”送交学位论文的印刷版和电子版；允许学位论文进入华东师范大学图书馆及数据库被查阅、借阅；同意学校将学位论文加入全国博士、硕士学位论文共建单位数据库进行检索，将学位论文的标题和摘要汇编出版，采用影印、缩印或者其它方式合理复制学位论文。本学位论文属于请勾选（）“”“，，＊１经华东师范大学相关部门审查核定的．内部或涉密学位论文（），于保

5、年月日解密，解密后适用上述授权。（Ｖ）２．不密，适用上述授权。导师签名本人兄签名＿”Ｒ年丨Ｉ月／〇日＊“涉密学位论文应是己经华东师范大学学位评定委“员会办”公室或保密委员会审定过的学位论文（需附获批的《华东师范大学研究生申请学位论文涉密审批表》方为有效），未经上上述述部门审定的学位论文均为公开学位论文。此声明栏不填写的，默认为公开学位论文，均适用授权。隗波博士学位论文答辩委员会成员名单姓名职称单位备注邓勇辉教授复旦大学主席徐晓翔教授同济大学高恩庆教授华东师范大学刘月明研究员华东师范大学张坤教授华东师

6、范大学华东师范大学博士学位论文摘要纳米催化同时具有均相催化高活性，高选择性和多相催化催化剂易分离、可回收的优点，引起化学及材料科研工作者的广泛关注。在催化研究领域，催化剂结构与催化活性、稳定性之间的构效关系一直是研究的焦点和亟待解决的关键科学问题。随着纳米合成技术的发展，人们已经可以控制合成出各种尺寸均一、形貌可控、晶面可调的纳米结构，这就为上述构效关系的研究提供了理想的模型催化剂。本论文中，我们以过渡金属及金属氧化物纳米催化剂作为研究对象，系统表征纳米材料的形貌、晶型、比表面积、化学吸附等结构特性，并着重探索与活性中心分散度、金属-载体相

7、互作用和表面电子状态相关的催化剂构效关系，依次开展以下四个工作：1.我们利用一锅法多醇反应制备出高分散度，高稳定性的内负载型M-ExOy复合纳米材料。与传统的表面沉积催化剂相比，内负载型催化剂在液相催化反应，如芳硝基化合物加氢反应中，显示出更高的活性和稳定性。该合成方法可增加金属活性位点的负载量并保持其良好的分散性，因而有助于其在高通量催化反应中的应用。此外，通过保护性刻蚀反应扩增介孔使底物分子更容易接触到活性位点，可以进一步提高催化活性。2.通过在LDO合成的各个阶段引入Ni前驱体，获得一系列高比表面积、高分散度的Ni/LDO纳米片催化剂

8、。其中，基于浸渍LDH纳米片制备的Ni/LDO催化剂，相比于其他几种催化剂，展现出更强的金属-载体相互作用，有效抑制了催化反应中Ni纳米颗粒的团聚和生长，因而在干气重整甲烷反应中