天然微晶石墨用作锂离子电池负极材料的研究

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5、学硕士学位论文天然微晶石墨用作锂离子电池负极材料的研究姓名：洪泉申请学位级别：硕士专业：材料学指导教师：刘洪波1642010-04-08硕士学位论文摘要我国天然微晶石墨矿产丰富，品位高，固定碳含量一般高达60%～80%。天然微晶石墨经粉碎、提纯后，可以用作锂离子电池负极材料。天然微晶石墨用作锂离子电池负极材料具有较高的可逆比容量、较低的充放电电压平台，但存在首次充放电效率低、大电流充放电性能差等缺点，必须对微晶石墨进行一定改性处理，才能改善其充放电性能。本文首先采用盐酸-氢氟酸法对天然微晶石墨进行纯化处理，通过单因素和正交实验确立了

6、制备高纯度天然微晶石墨的最佳工艺条件：天然微晶石墨的质量(g)与氢氟酸和盐酸的体积(ml)比2：1：5，反应温度为100℃，反应时间为4h。在此工艺条件下可以将天然微晶石墨的灰分含量由11.41%降低至0.53%。研究表明，采用盐酸-氢氟酸法可以显著降低天然微晶石墨的杂质含量，但不会影响天然微晶石墨的晶体结构。在0.1C的充放电电流密度下，纯化处理后天然微晶石墨的首次脱锂容量由259.6mAh/g提高至332.4mAh/g、首次充放电效率由74.6%提高至79.7%，经过50次充放电循环后脱锂容量基本没有衰减。采用液相浸渍-炭化工艺

7、制备酚醛树脂炭包覆微晶石墨，系统考察了树脂炭包164覆量、升温速率和热处理温度对其充放电性能的影响，确立了酚醛树脂炭包覆天然微晶石墨的最佳工艺条件：树脂炭包覆量为4%、升温速率为2℃/min、热处理温度为1000℃。研究发现，经树脂炭包覆后微晶石墨颗粒表面孔隙明显减少，表面致密，颗粒趋于圆滑，但石墨的晶体结构没有发生改变。包覆在微晶石墨表面的树脂炭层可以有效地抑止溶剂分子的共嵌入，提高石墨与电解液的相容性，提高首次充放电效率，降低首次不可逆容量；并且树脂炭层可以缓解石墨基体在充放电过程中的体积变化，防止石墨片层结构的破坏，提高微晶石

8、墨的充放电循环性能。研究表明，在0.5C的充放电电流密度下经过50次充放电循环后，以最佳工艺条件制备的酚醛树脂炭包覆微晶石墨和未包覆微晶石墨的脱锂容量为289.4mAh/g和198.6mAh/g，分别是0.1C充放电电流密度下50次循