锂离子电池负极材料-天然石墨改性研究

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1、浙江大学硕士学位论文摘要锂离子电池是一种绿色、可充式的二次电源，其工作电压高、能量密度大，大量应用于手机、计算机等便携式设备。进一步提高电池性能和降低成本是锂离子电池发展的重点。由于碳材料种类繁多，性能提升空间大，因而研究高性能，低成本的的碳负极材料是改善锂离子电池性能和降低电池成本的有效途径之一。本论文主要研究锂离子电池负极材料的结构和性能，期望获得电化学性能优异、成本低廉的负极材料。本文采用XRD、TEM、SEM、BET、激光粒径和电化学测试等方法，对热处理天然石墨结构和电化学性能进行了分析，研究了材料的晶体结构、杂质含量、粒径大小、比表面积等因素对

2、其充放电性能的影响。采用FTIR、XRD、SEM等方法分析电极表面SEI膜的成分和形貌特征，研究了在大电流充放条件下，石墨材料可逆容量的衰减机理。采用XRD、TEM和电化学测试等方法，研究了聚氯乙稀热解碳包覆CoSb3材料的结构特征和电化学性能。研究发现，热处理可有效提高负极材料石墨化程度、增大石墨微晶尺寸，减小比表面积，增大颗粒平均粒径，从而显著改善充放电性能。随着热处理温度的升高，性能进一步得到改善，800℃处理的石墨材料可逆容量为320mAh／g，首次库仑效率为80％。这是由于800℃处理的石墨材料BET比表面积最小，颗粒平均粒径最大，有利于降低不

3、可逆容量。其次，800℃下热处理，大量减少了石墨表面的活性点，有利于不可逆容量的减少。而且经过热处理，原先难以储锂的位置也可以嵌脱锂，提高了石墨材料的可逆容量。SEI膜的红外吸收光谱分析表明，SEI膜上有(CHzOC02Li)2、Li2C03、CH20C02Li等几种物质。SEI膜的SEM分析表明，活性锂与电解液发生反应，放出CH2=CH2、C02、HF等气体，可逆容量随电流密度的增大而减小。在充放电过程中，石墨材料结构发生可逆变化。在嵌脱锂过程中，依次生成LiCl8、LiCl2、LiC6等锂一碳化合物，同时这些锂一碳化合物在不同电位下相互转化。通过聚氯

4、乙稀热解碳包覆CoSb3制备负极材料，不可逆容量损失相对减少。首次不可逆容量损失从纯CoSb3试样的62％下降到42％。相对于纯的CoSb3合金，热解碳包覆CoSb3负极材料的容量循环衰减速率较慢。20个循环之后，CoSb3试样的可逆容量衰减到50mAh／g以下，热解碳包覆CoSb3负极材料的可逆容量下降到160mAh／g。关键词：晶体结构，比表面积，活性点，SEI膜，锂．碳化合物，聚氯乙稀热解碳包覆CoSb3材料浙江大学硕士学位论文AbstractLithium-ionbatteriesaregreenandrechargeablesecondaryp

5、ower,theyarewidelyusedinmobilephones，computersandotherequipments，duetohighworking—voltage，largeenergydensity．Theemphasesonlithium·ionbatteriesarefurthertoimprovetheirperformancesandreducetheircosts．Carbonmaterialsareoneoftheavailableapproachesthatenhancetheperformancesanddecrease

6、thecostsoflithium—ionbatteries，sincethereareavarietyofspeciesofcarbonmaterialsandtheirpropertiesimprovementwouldbeeffectivetoupgradetheanode．Thethesiswasconcernedonthestructuresandperformancesofanodematerials，andhopetofindidealmaterials．Inthethesis，theheat—treatednaturalgraphitew

7、asanalyzedinstructuresandelectrochemicalpropertiesthroughXRD，TEM，SEM，BET,Laserparticlediameterandelectrochemicaltest，theelectrochemicalperformanceswasaffectedbythefactorssuchascrystalstructure，impuritycontent，particlediameterandBETspecificsurfacearea．Thecompositionsandsurfacechar

8、acteristicsofSEIfilmwereanalyzedbyFTIR，X