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1、CO在表面有序合金Cu{001}c（2＊2）—Pd上的吸附第{l卷第3期1992年3月j一琦扈釉,合盒,叹耐,辱寻,琪磐,一硅物理ACTAPHYSICASINICA4lMarll992撕一粕毒CO在表面有序合金CulOOlt,:(2~2)一Pd上的吸附山●■■_......一北京太学物理系,北京,
2、00871型虽烟台大学物理系,烟台,26400J占牛).3LD卜于姚军刘风琴吴思诚中国科学院高能物理研究所,北京,1OOO"北京大学物理系,北京,lO08n1991年3月26日收到用高分辨电子能量损失谱研究CO在有序表面台金cⅡ{00l}c(2x2)一Pd上的吸附位置.在240K,CO倪
3、直立地吸附在Pd原于的顶位;在135K,{氐覆盖度对,CO仅直立地暖附于Pd原子顶位,覆盖度增加后,CO同时直立地也吸附于Pd和Cu原子的顶位.PACC:6830;6845;8265一,引言用煤夹合成有机燃料是解决石油危机的一条重要途径.目前最有前景的是CO与H合或反应.合金作为此反直的催化剂受到了广泛的重视.而要得到大面积的合金单晶体是很困难的,有时甚至是不可能的,但可以得到很好的有序表面合金,如Ni{001)c(2×2)-A1t~.并且已发现在室温下表面吸附的CO分解.本文研究对象是Cu{oO1c(2×2)-Pd的有序表面合金.当Pd在cu{O01}上的覆盖度约为0.4时,低能
4、电子衍射(LEED)显示出凛亮的c(2×2)花样.根据LEED强度分析可知,此时表面上的Pd和Cu是互相交替排列的,即每个Pd原子的周围为4个Cu原子,而每个Cu原子的周围是4个Pd原子.Pd原子仅比原表面略为高出D.02^(Cuf00l}表面原子间的距离为l807五),因而可以认为该合金表面是相当平整的,而第二层仍全部为Cu原子,故此表面相当于Cu,Pd体合金的表面.曾用紫外光电子谱(ups)研究该表面,发现此表面在近费密能级处有一个态类似Pd的5s或Cu的4s,而原来Pd的4d态从费密能级附近移至费密能级以下1.7eV处,高于Cu的3d态,此一1.7eV的4d态的色散仅0.2e
5、V.从cu{001}c(2×2)-Pd存在两个与Pd{00l}和Cu(O0l}不同的表面态也说明,Pd在cu{O0l}上不是以Pd的原子团的形式存在而是形成合盘.Pd对CO有很强的吸附,其吸附热约为1.7eV/分子,室温下就能看到明显的CO吸'国家自然科学基金资助的课题.{'0物理附,而Cu对CO的吸附热仅0.58eV/分子,只有在170K以下才能吸附CO.Graham用光电子能谱中11.8eV的CO特征吸收(4)的强度变化来研究CO在cu{001)c(2×2)一Pd上的吸附,他发现在温度低于280K时才吸附CO,温度降到100K时吸附达到饱和.但UPS并不能给出CO吸附的位置信息
6、.我们用俄歇电子谱(AES),低能电子衍射?(LEED)和高分辨电子能量损失谱(HREELS)研究CO在cu{00l}c(2×2)一Pd上的吸附,发现240K时CO仅直立地吸附于Pd原子的顶位;当温度降到135K时,在CO覆.盖度较低时,CO仅直立地吸附在Pd原子顶位,随着CO覆盖囊的增加,CO不汉吸附在Pd的顶位同时也吸附在CB原子的顶位.二,实验实验是在联邦德国Leybold—Heraeus公司生产的不锈钢超高真空系统中进行的.系统配有ELS一22型高分辨电子能量损失谱议,低能电子衍射仪和俄歇电子谱仪.HREELS的单色仪和能量分析器均由两个127.的圆柱形静电偏转器构成,单色
7、仪出射电子的能量为5.0eV,电子束人射方向与样品表面法向夹角为60.,能量分析器位于镜面反射方向接收散射电子,电子通过能量分析器再经倍增器和放大器输人到x—Y记录议.每次采谱时间为30min.对清涪表面,HREELS弹性峰的半宽度为14meV.Cu单晶样品尺寸为6mm×4mm×1.2ram,经常规化学清洗,机械抛光后,安装在由钽片做成的支架上.样品背面有加热丝,可利用热辐射和电子轰击对样品加热到1500K,样品架还可用液氮冷却到l35K.样品在室佩下,用氩离子剥离20min(1keV,2A/c),再在900K退火5min,如此循环多次.最后,在仪器的精度范围内,由AES操测不到表
8、面上有O,S和c等杂质.LEED观察到整个表面是1×1结构,LEED斑点较锐,背景很暗.制备Pd源时,先用钨丝绕成长约2~m,直径为0.3em的螺旋状线圈,线圈放到1:3的HF和HNO,混合液中去掉表面氧化物.高纯度的Pd片绕在钨圈内,在高真空下(2x10～~mbar),用大电流(Z0A,12V)使钨丝发热直至Pd熔化并浸润在钨丝上,由光测高温计测得此时温度约为2000℃.在蒸Pd时,Pd源温度在1200oC(14A,7.BY)左右,每蒸3rain停顿一会,使整个蒸P
