甲酸在Pt—Sn(111)C合金表面吸附的量子化学研究.pdf

《甲酸在Pt—Sn(111)C合金表面吸附的量子化学研究.pdf》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在行业资料-天天文库。

1、物理化学学~(WuliHuaxueXuebao12198ActaP．一Chim．Sin．2013，29(1O)，2198—2206October[Article]doi：10．3866／PKU．WHXB201307294www．whxb．pku．edu．cn甲酸在Pt—Sn(111)／C合金表面吸附的量子化学研究唐法威郭为民唐楠楠裴俊彦’许旋3,4(广西科技大学生物与化学工程学院，广西柳州545006；成都纺织高等专科学校，成都611731；华南师范大学化学与环境学院，广州510006；华南师范大学，教育部环境理论化学重点实验室，广州510006)摘要：

2、采用周期平板模型，结合密度泛函理论对HCOOH和CO在Pt—Sn(111)／C表面的top、bridge、hcp和fcc共计8个位点的吸附模型进行构型优化和能量计算，并对吸附前后的频率、电荷、能带和态密度进行了研究．计算结果表明fcc．Pt。是较为有利的吸附位点，Sn掺杂之后费米能级右移，导带增宽，价带和导带的位置略微降低，合金表面电子结构变化利于甲酸的吸附解离催化，可使甲酸燃料电池阳极催化性能显著提高．通过催化剂表面的抗中毒分析，发现CO在Pt—Sn(111)／C表面的吸附能以两种趋势下降，阳极催化剂掺杂改性后抗CO中毒能力增强．关键词：直接甲酸燃料电

3、池：Pt—Sn(111)／C表面：密度泛函理论：电子结构：态密度中图分类号：0646QuantumChemicalStudyontheAdsorptionofFormicAcidonaPt-Sn(111)／CAlloySurface1ANGFa．WeiGUOWei—Min’，1。ANGNan—NanPElJun．Yan’XUXuan。-(。CollegeofBiologicalandChemicalEngineering,GuangxiUniversityofScienceandTechonology,Liuzhou54500~GuangxiZhuang

4、AutonomousRegion，PR．China；ChengduTextileCollege,Chengdu611731，PR．China；SchoolofChem~tryandEnvironment,SouthChinaNormal【fGuangzhou51000~R．China；KeyLaboratoryofTheoreticalChem~tryofEnvironment,MinistryofEducation，SouthChinaNormalUniversity,Guangzhou51000~PR．China)Abstract：Densityfu

5、nctionaftheory(DFT)andself-consistentperiodiccalculationswereusedtoinvestigatetheadsorptionofformicacid(HC0OH)andcarbonmonoxide(CO)ateightsites，suchastop。bridge，hcpandfcc，onaPt—Sn(111)tCsurface．Thevibrationalfrequency，electriccharge，energybandanddensityofstatesofHCOOHbeforeandaft

6、eradsorptiononaPt—Sn(1111／Csurfaceweredetermined．Theresultsshowthatbeforedoping，thefavoredadsorptionsiteforHCOOHandCOlsthefcc-Pt3site．AfterdopingthesurfacewithSn，theFerm{IeveImovestotheright，theconductionbandbroadens，andthevalenceandconductionbandsIowerslightly．Thechangeoftheelec

7、tronicstructureonPt．Sn(111)／cpromotesboththeadsorptionanddissociationofHCOOH，whichcanimprovetheperformanceofanodecatalystsfordirectformicacidfueIcellsfDFAFCs)．Basedontheanti-poisoninganalysisofthecatalystsurface，itwasalsofoundthattheadsorptionenergYofCOonPt—Sn(111)／Csurfacesislow

8、erthanthatonPt(111)／Cones．Theresultsshow