sba—15介孔分子筛的改性及其催化性能研究毕业设计论文

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1、本科毕业设计(论文)题目SBA-15介孔分子筛的改性及其催化性能研究学生姓名学号院(系)专业化学工程与工艺指导教师时间2013年6月8日摘要介孔分子筛SBA-15具有较高比表面积、规则孔道结构及孔径易于控制、热稳定性和水热稳定性较好、表面易官能化等特点,在催化化学和吸附分离等领域有广阔的应用前景。当前,介孔分子筛的发展重点是催化方面的应用。运用恰当的修饰剂与适宜的修饰方法,对其进行功能化修饰是提高其催化性能的有效方法。纯SBA-15介孔分子筛酸性弱,无催化活性;但在其骨架中引入杂原子之后,可获得一定强度的酸性中心,从而使其具备酸催化的性能。本研究旨在采用浸渍法对SBA-1

2、5介孔分子筛进行功能化修饰,以便引入酸性中心。采用直接水热法合成SBA-15介孔分子筛。并对其掺杂Al和稀土元素RE(La、Ce)负载改性,且考察了改性后的SBA-15在乙酸与乙醇的酯化反应和叔丁醇苯酚烷基化反应中的催化活性。合成的RE-Al/SBA-15介孔分子筛催化剂通过XRD、N2吸附-脱附、TEM、27AlNMR、NH3-TPD、Py-IR等对样品进行了表征。结果表明:负载改性后的SBA-15仍保持规整的孔道排列和六方相介孔结构并具有一定强度的酸性。将RE-Al/SBA-15应用于催化酯化反应,考察了La、Ce负载添加量、反应温度、反应时间、催化剂类型等因素对酯化

3、反应的影响;对比酯化反应,考察了RE-Al/SBA-15在烷基化中的催化性能。研究结果表明,由于RE-Al/SBA-15只具备中等强度酸中心,因此其在酯化反应中的催化性能较差。而La-Al/SBA-15在烷基化反应中具有优良的催化活性,当叔丁醇/苯酚的物质的量比为4:1、催化剂用量为0.01g、反应温度190℃、反应时间2h时,苯酚的转化率为82.37%,三种目标主产物(4-TBP、2,4-DTBP、2-TBP)的选择性之和达99.20%。关键词:RE-Al/SBA-15;稀土改性;酯化;烷基化AbstractThemesoporousmolecularsieveSBA-

4、15hasattractedconsiderableattentioninthefieldsofcatalyticchemistryandadsorption-separation,duetohighsurfacearea,uniformporesizeandtunableporestructure,highthermalandhydrothermalstabilityeasilyfunctionalizedsurface.Thepointofresearchonmesoporousmaterialscurrentlyfocusesontheexploitationoft

5、heirapplicationincatalysis.Viausingappropriateprecursorsandpreparationmethods,thefunctionalmodificationofmesoporousmaterialshasplayedconsiderablerolesinimprovingtheperformanceofcatalyticproperties.Becauseoftheweakacidicity,SBA-15can’tbeusedasacidiccatalystunlessaheteroatomwasintroducedint

6、oitsskeletonbecausesomeacidcenterswereobtained.ThepurposeinthisstudyistofunctionalmodificationofSBA-15mesoporousmolecularsievesbytheimpregnationmethodfortheincorporationofacidsites.ThemesoporousmolecularsievesSBA-15weresynthesizedbyhydrothermalsynthesismethodandmodifiedbyincorporatingAlat

7、omsandRE(La,Ce).Moreover,themodifiedRE-Al/SBA-15catalyticactivitywasinvestigatedintheesterificationreactionofaceticacidandethanol,alkylationreactionoftert-butylalcoholandphenol.TheRE-Al/SBA-15wascharacterizedbyXRD,N2adsorption-desorption,TEM,27AlNMR,NH3-TPDandPy-IR,

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