本科毕业论文答辩——SBA—15介孔分子筛的改性及其催化性能研究

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1、本科毕业论文答辩SBA-15介孔分子筛的改性及其催化性能研究学生：XX指导老师：XX答辩内容文献综述合成与表征催化性能考察结论1文献综述SBA-15的骨架结构图SBA-15的研究意义SBA-15具有孔道结构规则、比表面积高、孔容大及孔径大小可控、热稳定性和水热稳定性较好、表面易修饰改性等特点，因此其在催化、吸附分离、新材料制备等领域有广阔的应用前景；SBA-15的发展重点是在催化上的应用。但纯SBA-15酸性弱，无催化活性。对其修饰改性可极大地提高其催化性能。1文献综述SBA-15的研究现状合成合成机理认识；合成物的优化：硅源、共溶剂等；其它条件优化：酸度，晶化条件，搅

2、拌等。改性研究改性方法直接水热法后法：浸渍法、嫁接法、离子交换法等改性物质金属：K、Al、Ti、Cu、Ni、La、Ce等；金属氧化物：TiO2、CuO、CeO2等；有机基团：烷基、烷氧基、氨基、苯基等；酸：-SO3H、H3PW12O40等。催化应用固体酸催化反应；氧化还原催化；光催化；手性催化。2.1合成SBA-15RE-Al/SBA-15小角XRD衍射图2θ在0.86°附近出现较强的衍射峰d100，与SBA-15的XRD特征峰相一致，说明样品均具备二维六方的孔道结构；但样品的d110和d200衍射峰消失，说明La、Ce与Al的引入导致SBA-15孔道的有序度降低。2.

3、2表征分析N2吸附-脱附等温线RE-Al/SBA-15的N2吸附-脱附等温线具有典型的LangmuirIV型吸附-脱附等温线，具有与SBA-15的类似的H1型滞后环，表明样品为介孔材料。与SBA-15所不同的是，其滞后环位置和拐点在向相对压力较低区域漂移，说明改性后孔径有所降低。2.2表征分析SBA-15及RE-Al/SBA-15的部分结构参数如下表：样品Sample比表面积BETarea(m2·g-1)孔容Vtot(cm3·g-1)平均孔径Averagediameter(nm)SBA-15590.30.967.22La/Al-SBA-15(1)466.50.5794.

4、34La/Al-SBA-15(2)356.40.5074.06Ce/Al-SBA-15(1)426.30.5114.21Ce/Al-SBA-15(2)349.00.4794.032.2表征分析RE-Al/SBA-15的TEM图片负载Al与稀土后的RE-Al/SBA-15仍保持规则的孔道排列，与XRD结果一致。但负载后的样品外层覆盖着许多纳米微粒，这会导致孔径和孔容的减小，同时会对其性能造成一定影响。2.2表征分析27AlNMR谱图与标准27AlNMR谱图比较，合成样品均存在配位铝的核磁共振峰，说明Al已负载到SBA-15中。但RE-Al/SBA-15在25ppm处另有一

5、核磁共振峰，且共振峰都较宽，说明稀土(La、Ce)负载添加对Al的配位状态造成一定的改变。2.2表征分析NH3-TPD谱图RE-Al/SBA-15出现两个明显的脱附峰。说明存在弱酸位和中强酸中心位，具有中等酸强度。与Al/SBA-15的相比，其脱附峰向高处漂移，这说明添加稀土负载添加有利于更强的酸中心位生成，但酸量有明显的下降。2.2表征分析3催化性能考察不同催化剂催化下的乙酸转化率图1).酯化反应较佳的反应条件为：反应温度86℃，反应时间4h左右，稀土负载添加量为SBA-15/RE的质量比为25，催化剂为Ce-Al/SBA-15。与用浓H2SO4作催化剂时的转化率(反

6、应0.5h时，乙酸的转化率即为可达到40%)相比，RE-Al/SBA-15由于酸性较弱，导致在酯化反应中的催化效率较差。催化剂样品苯酚转化率（%）选择性(%)4-TBP2,4-DTBP2-TBP浓H2SO485.1325.6714.1312.31SBA-150000Ce-Al/SBA-15(1)35.7318.360.620La-Al/SBA-15(1)82.379.8225.5163.87不同催化剂烷基化反应中的催化性能(190℃、2.5h-1、2h、醇酚比4)3催化性能考察2).烷基化反应3).两反应比较NH3-TPD和酯化反应中Ce-Al/SBA-15都表明有更强

7、酸性，但在烷基化反应中表现出相反的结果，这由于Ce-Al/SBA-15的强酸位主要源于B酸，在烷基化反应中高温导致B酸大量损失。酯化反应所需催化剂的酸性强于烷基化的，因此酯化反应的产率较低；而烷基化反应对酸度要求较低，中等强度即可，同时，中等强度也利于提高反应的选择性。Ce-Al/SBA-15的Py-IR谱图3催化性能考察采用直接水热法合成了SBA-15，在SBA-15的基础上采用浸渍法成功合成了RE-Al/SBA-15；通过XRD、N2吸附-脱附、TEM、27AlNMR、NH3-TPD、Py-IR等对样品表征表明：制备的SBA-15为具