亚纳米分散的钯催化剂用于丁二酸加氢还原反应

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1、学啤０２〇ｎ〇１２４；ｖｎＨｆｅ｜＇？－＇－１二石＞．沼巧沪咕非巧．ＪＭ＾Ｌ．韦．４裝ＳＱＵＩＳＨ乂ＳＢＳ￥￥３Ｓ３Ｅ＾Ｉ＾Ｋ＾濟博±学位论文＇歴亚纳米分散的铅催化剂用于下二酸ｉ＾：；ｉ＾ｌｉ目加氨还原反应过程系统工程纳米催化反应：研究方向论文作者：萃雖漆志文教授ｔ指导教师：■Ｉ■ｔＴ１；＂常《２０１６年口２０定稿日期：月日Ｊ带节、学位论文使用授权声明本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部口或机构送

2、交论文的复印件和电子版，允许论文被査阅和借阅。本人授权华东理工大学可将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可Ｗ采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编学位论文。保密论文在解密后遵守此规定。论；涉密情况：＾＾归不保密□保密，保密期（日至日）年月＿年＿月＿＿＿＿学位论文作者签名：：指导老师签名日期：《年／Ｉ月兴日日期：年月Ｕ日分类号：ＴＱ０３２密级；ＵＤＣ：华东理工大学学位论文亚纳米分散的饱催化剂用于下二酸加氨还原反应张弛指导教师姓名：漆志文教授华东理工

3、大学陈立芳副教授华东理工大学申请学位级别：博±专业名称：过程系统工程论文定稿日期：２０化年１２月２０日论文答辩日期：２０巧年１２月１９日学位授予单位：华东理工大学学位授予日期：答辩委员会主席：肖文德评阅人：路勇肖文德贺鹤勇李平王军作者痒明。我郑重声明：本人恪守学术道德，崇尚严谨学风所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的结果。除文中明确注明和引用的内容外，本论文不包含任何他人已经发表或撰写过的内容。论文为本人亲自撰写，并对所写内容负责。论文作者

4、签名；年＞月文０曰／华东理工大学博±学位论文第Ｉ页亚纳米分散的姐催化剂用于Ｔ二酸加氨还原反应撤要二酸一下（ｓｕｅ）是利用微生物发酵结合分离賴合技术得到的种典型平台化合物，－－ＧＢＬ）－二ＢＤＯ可通过加氨还原制备下内醋（、四氮块喃（ＴＨＦ）Ｗ及１４下醇（）ＹＹ，、。等下游产物，进而可用作有机合成原材料制药中间体或专用化学制品等但是由于发酵法生产下二酸存在分离和转化成本髙的问题，限制了這种绿色生物质平台化合物的应一。。用因此，开发高效催化剂廉价催化转化工艺成为生物质转化的关键技术之本文针对现有下二酸加氨还原工

5、艺中所用有机溶剂中的常规高负载量贵金属催化二－下内醋剂，开发，提出采用高效的亚纳米分散锥催化剂傕化下酸加氨还原反应制备Ｙ出高催化活性、低成本、水相稳定、易循环再生的新型催化剂，为了二酸加氨还原工业化提供研究借鉴和技术参考。１－二通过浸溃法将低负载虽的亚纳米分散铅负载在水合氧化铅为载体上，并用于４，氧六环为溶剂的Ｔ二酸加氨还原反应。经过催化剂表征和实验考评发现，在负载有极少－－．２ｗｔ％）的０．２Ｐｄ／Ａ１００ＨＴ内醋的选择性可达量铅（０Ｙ催化剂上，目标产物Ｙ－ｉ３０５．４ｈ上ｉ具有很高的反应活性，其反应活性为，是相同条

6、；尤其是单原子分散的Ｐｄ件下Ｐｄｉ３团簇中每个原子活性的３０债是Ｐｄ５５团簇中每个原子活性的１１００倍。因此亚纳米分散钮催化剂是一二酸选种可用于Ｔ择性加氨还原的高效催化剂，具有很高的研究价值。一、通过微波水热法步合成氧化错为载体低负载量的亚纳米分散饱催化剂，并用于水为溶剂的Ｔ二酸加氨还原反应，提高了亚纳米分散铅催化剂的水相稳定性和循环利用－效率。在４７３Ｋ和１０ＭＰａ条件下的水溶液中，０．２ｗｔ％负载量铅催化剂（Ｍ０．２Ｐｄ／Ｚｒ〇２）６３％－５％。在上Ｔ二酸的转化率可达，对ｙＴ内醋的选择性可达９保证催化活性不变

7、的基、二础上，使得催化剂可用于Ｗ水溶液中酸性环境下的下酸直接加氧还原反应，同时经过５次循环利用，催化剂仍能保持良好的催化活性。这种微波水热法合成的新型催化剂具有高活性、高稳定性、价格低廉、制备便捷的优点，为Ｔ二酸加氨还原降低分离和反。应成本，为其工业化提供可行之路使用ＤＦＴ理论模拟计算饱原子团簇在载体表面的吸附过程，Ｗ及氨在催化剂活性。位上的分子吸附和解离吸附过程，Ｗ阐述亚纳米分散铅催化剂的粒径效应和载体效应通过对比吸附能量的变化发现，氨分子在单原子铅上易发生吸附，而且在单原子铅上的解离吸附又较其他粒径的铅原子团簇稳

8、定，所Ｗ单原子铅能够很好的催化氨气吸附一一Ｈ－Ｈ键断。裂这过程，对加氨还原反应体现很髙的反应活性关键词；亚纳米分散