镁配合物对咪唑类杂环化合物c-h键的活化【开题报告+文献综述+毕业论文】

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1、毕业设计幵题报告应用化学镁配合物对咪哇类杂环化合物C-H键的活化一、选题的背景和意义自从上个世纪五十年代,齐格勒一纳塔催化剂发现后,为了得到高活性和高性能的催化剂,许多高端工业企业和学术界的实验室都投入到该研究领域。在上世纪80和90年代,茂金属烯烃聚合催化剂得到了广泛和深入的研究。近年来,非茂金属烯烃聚合催化剂开始越来越多的受到关注。在非茂配体中,含镁配合物类配体易于合成,电子效应和位阻效应也易于调控,因此是一类重要的配体。而且早在上个世纪20年代屮期,含镁的化合物二茂镁被合成,因为二茂镁具有特殊的化学结构,使得这-类

2、化合物表现出特殊的用途:。含镁配合物的乙烯基衍生物能发牛.烯键聚合,得到含金属高聚物的碳链骨架,可作航天飞船的外层涂料。最近以P-二酮亚胺基作为配体来合成主族和过渡金属的有机化合物,已经引起了科学家们广泛的注意。这些配体的立体效应和电子效应很容易改变,它们能以不同的配位方式与屮心金属结合例如nacnacH与正丁基镁按1:1的摩尔比在甲苯中反应,脱去正丁烷,生成单核无配位溶剂的单分子配合物nacnacMg(Bun)[1]如图(反应式1-1)其中镁的配位数为3,未达到其最大配合数4的结构,所以其容易与其他化合物配位生成稳定的

3、镁配合物。所以研究镁配合物的一些性质就显得尤为重要。N+Mg(nBu)2Mg—nBuNZnacnacMg(nBu)式1-1二、研宄目标与主要内容(含论文提纲)研究S标:主要是探索nacnacMg(nBu)与杂环1-取代咪唑化合物中C-H键的活化反应规律,成功分离并表征活化产物。提纲:1前—1—S…11^1P-二酮亚敝11^2P-二酮亚胺的性11^33-二酮亚胺的应21.3.1P-二酮亚胺配体的主族金属有机配合物的合1.3.2P-二酮亚胺配体的过渡金属有机配合物的合成41.3.3P-二酮亚胺在高分子方面的应41.3.4{3

4、-二酮亚胺在催化剂方而的应51.3.5P-二酮亚胺在其他方面的应52实验部2^1实验试齐IJ62^2实验仪器62^3实验原5里72.3.11-(2,4,6-三甲基苯基)咪唑的合成原2.3.2N,N•二(2,6-二异丙基苯基)-2,4-戊二亚胺(nacnacH)的合成原理…………72.3.3nacnacMg(nBu)的合72.3.4nacnacMg(nBu)和1-(2,4,6-三甲基苯基)咪哗反应原理……………………72^4实验步3聚82.4.11-(2,4,6-三甲基苯基)咪唑的合$82.4.2叫二(2,6-二异丙基苯基

5、)-2,4-戊二亚胺(nacnacH)的合成82.4.3nacnacMg(nBu)的合82.4.4nacnacMg(nBu)和1-(2,4,6-三甲基苯基)的反应……………………………g1结果与讨论92结论10三、拟采取的研宄方法、研宄手段及技术路线、实验方案等nacnacH与正丁基镁的反应中合成的是含镁配合物,其中镁的配位数为3未达到其配位数4的未定结构,而且含镁配合物是含有价壳层未充满的原子的化合物,其结构类似于三卤化硼Bx3—类化合物。8心中,硼原子的价壳层中只有3对成键电子。因为B的价壳层可以容纳4对电子,因此硼

6、原子是缺电子原子,所有表现为路易斯酸。而本文中的nacnacMg(nBu)与三卤化硼具体有类似结构,故其表现出Lewis酸的性质。而1-(2,4,6-三甲基苯基)咪唑中氮原子含有孤对电子表现出Lewis碱的性质,故两者可以发生化学反应。采取的研宄步骤:1-(2,4,6-三甲基苯基)咪唑的合成一N,N-二(2,6-二异丙基苯基)-2,4-戊二亚胺(nacnacH)的合成一nacnacMg(nBu)及0标化合物的合成Ui[1]SChizu,TYoshimitsu,NNagatoshi.Structuralchar-acter

7、izationofcopper(I)complexessupportedbyP-diketiminateligandswithdifferentsubstitutionpatterns⑴.BullChemSocJpn,2006,79:118-125.[2]BMLaurence,FLMichael,JRSevern.Thechemistryofp-diketiminatometalcomplexes[J].ChemRev,2002,102:3031-3065.[3]AWDuff,KJGoddard,RKraus.Thefi

8、rsttriple-deckersandwichwithabridgingbenzenering[J].JAmChemSoc,1983,105:5479-5480.[4]XTian,RGoddard,K-RPorschke,(p-Diketiminato)palladiumComplexes^】,Organometa

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