胶乳反应改性法天然橡胶蒙脱土炭黑纳米复合材料的研究

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1、摘要摘要本论文采用胶乳原位反应法制备了天然橡胶与改性蒙脱土、炭黑组成的纳米复合材料，并通过多种现代分析测试手段对其结构与性能进行了研究。提出了利用双官能团单体在天然胶乳体系中同时与天然橡胶和填料进行原位化学反应来改善两者之间的相互结合和提高复合材料性能的新方法，该方法克服了单官能团单体只能单独与橡胶或填料发生化学反应所引起的两者之间结合不强的缺点，达到了更好的补强效果，且工艺步骤简单，易操作，环境污染小，具有很好的应用前景。首先，采用双官能团单体M，通过胶乳接枝插层法，制各了天然橡胶(NR)与两种改性蒙脱土(HMMT和EMMT)组成的纳米复合材料。接枝产物经抽提后进行红外光谱(FTIR)分析，

2、验证了单体M与NR及蒙脱土均发生了化学反应，NR／HMMT和NR／EMMT两种纳米复合材料的接枝率分别达到7．2％和6．9％。从x一射线衍射(XRD)与透射电镜(TEM)结果可以看出，在单体M的作用下，改性蒙脱土片层被进一步撑大，并在橡胶基体中实现了纳米级的分散。热重(TG)分析表明，与纯NR相比，NR／HMMT／M和NR／EMMT／M体系具有较高的热分解温度。差示扫描量热法(DSC)和动态力学分析(DMA)发现体系的Tg有所升高。橡胶加工性能分析(RPA)结果表明，两种纳米复合材料的混炼胶在不同温度和频率下的tan6值均大于NR混炼胶，说明它们具有较好的加工性能，而其硫化胶具有较低的tan6

3、值，说明其具有较好的动态使用性能。NR／HMMT和NR／EMMT纳米复合材料硫化胶的力学性能显著优于NR硫化胶，表现出优良的补强效果。然后，采用胶乳反应法，在天然橡胶胶乳和炭黑的混合体系中引入双官能团单体M，制备出NR／HAF／M炭黑填充型橡胶复合材料。研究结果表明，单体M与橡胶大分子链接枝的同时，与炭黑表面基团也发生了化学反应，从而加强了填料与橡胶大分子链之间的相互作用，促进了炭黑的分散；NRIHAF／M硫化胶的力学性能、耐热氧老化性能、耐疲劳性能显著优于一般的炭黑补强硫化胶，且优于直接混炼法制得的相应硫化胶，其炭黑的分散性和相界面的结合也比直接混炼法所得的硫化胶好；NR／HAF／M体系混炼

4、胶的加工性能优于一般的炭黑补强硫化胶，而其硫化胶具有更低的力学损耗，表现出较好的动态性能：添加单官能团单体和双官能团单体M的对比实验表明，双官能团单体对促进橡胶大分子链与炭黑的结合、提高复合材料的力学性能比单官能团单体效果更显著。最后，在上述两方面研究的基础上，利用胶乳反应法，在天然橡胶胶乳、炭华南理工大学博士学位论文黑、蒙脱土混合体系中引入双官能团单体M，制备了天然橡胶，蒙脱土／炭黑纳米复合材料。这种新型复合材料与胶乳法制备的NR硫化胶及相应的天然橡胶，蒙脱土纳米复合材料、天然橡胶／炭黑复合材料比较，具有更优良的物理机械性能、动态使用性能、耐热氧老化性能和加工性能，也优于直接混炼法得到的相应

5、复合材料的性能。多种分析测试表明，双官能单体同时实现了对橡胶大分子链的接枝聚合、对无机片层的插层聚合以及对炭黑表面的化学改性，加强了橡胶与蒙脱土、炭黑的结合，促进了蒙脱土与炭黑在橡胶基体中的分散，提高了体系的交联密度，形成了良好的橡胶一蒙脱土一炭黑整体网络结构，从而产生了优良的补强和改性效果。关键词：橡胶；蒙脱土；炭黑：纳米复合材料；胶乳；单体；反应改性；制备结构；性能IlAbstractABSTRACTInthedissertation，naturalrubber／montmorillonitenanocomposites，naturalrubber／carbonblackcomposite

6、sandnaturalrubber／montmorillonite／carbonblacknanocompositeswerepreparedbyreactivemodificationmethodinlatexandtheirstructuresandpropertieswereinvestigatedbydifferenttestingandcharacterizationtechniques．Anovelmethod，ofwhichthemonomerwithdoublefunctionalgroupsreactssimultaneouslywithrubbermacromolecule

7、sandfillerstostrengthenthecombinationbetweenrubberandfillersandtoimprovethepropertiesofcomposites，wasproposed．Thismethodnotonlygotoverthedeficiencyofthemonomerwithsinglefunctionalgroup，whichonlyreacte