《原件毕业论》word版

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1、本科毕业论文题目：以氢氧化N，N-二甲基六亚甲基亚胺和四甲基氢氧化铵形成模板剂水热法合成UZM-5沸石学院：化学与化工学院班级：07级化学3班姓名：夏海东指导教师：晋春职称：副教授完成日期：2011年06月05日以氢氧化N，N-二甲基六亚甲基亚胺和四甲基氢氧化铵形成模板剂水热法合成UZM-5沸石摘要：以氢氧化N,N-二甲基六亚甲基亚胺（R1）和四甲基氢氧化铵（R2）形成有机复合模板剂，将铝源、硅源、有机复合模板剂和水按照Al2O3:SiO2:R1:R2:H2O=(0.01~0.2):1:(0.1~1.0):(0.05~0.5):(10~100)的摩尔配比制成合成胶体，然后于100~170℃

2、下水热晶化1~12天，冷却后，过滤、洗涤、干燥，得到UZM-5沸石样品，并采用X射线衍射对样品进行了表征。此方法的优点是一步合成UZM-5沸石，不需要老化步骤，工艺简单、操作简便。关键词：UZM-5沸石；氢氧化N,N-二甲基六亚甲基亚胺；四甲基氢氧化铵；水热法；合成胶体目录1前言12实验部分22.1主要试剂与仪器22.2氢氧化N,N-二甲基六亚甲基亚胺的制备22.3UZM-5沸石的合成32.4UZM-5沸石的晶体结构测定33结果与讨论53.1金属钠离子对UZM-5沸石合成的影响53.2硅源对UZM-5沸石合成的影响53.3硅铝比对UZM-5沸石合成的影响53.4水含量对UZM-5沸石合成的

3、影响54UZM-5沸石的应用及发展前景65结论6参考文献：6Abstract8致谢91前言沸石是一类无机骨架型硅铝酸盐微孔晶体材料，具有独特的离子交换性、组成和性质易调变性以及在主客体组装化学中的主体性等，因而被广泛应用于石油化工及专用化学品合成等领域。作为固体酸催化剂，沸石已用于70多种酸催化工艺过程。沸石因具有与小有机物分子尺寸相近的孔道而具有择形催化效应[1~2]，但对较大的有机反应物分子却无能为力，因此开发与现有沸石相同酸性及稳定性，且具有适应较大有机分子反应的孔道系统的新结构沸石催化材料，成为科研人员的努力方向[3]。层状沸石作为结构独特的固体酸催化材料，有很大的比表面积（可达7

4、00m2/g）和强酸性外表面活性中心（与相应三维结构沸石的酸性相当）[4]，对大分子显现出十分优异的吸附与催化性能，作为新颖的改进型沸石类催化材料，引起学界及业界的广泛关注。目前，国内外研究机构已经合成出多种拓扑结构的层状分子筛，并对其进行了广泛的研究[5]：如具有类似MWW结构的层状分子筛MCM-56和ITQ-2，其中MCM-56已工业化；具有类似MFI结构和类似MTW结构的层状分子筛；具有类似Nu-6(2)结构的层状分子筛Nu-6(1)和ITQ-18。UZM-5沸石是一种新型层状沸石材料，是UOP公司[6]于本世纪初开发成功的一种具有UFI拓扑结构和具有α笼的低硅铝比（SiO2/Al2

5、O3=3~5）的新型沸石。UZM-5沸石在a，b轴方向拥有二维相互交叉的八元环孔道，而沿c轴方向拥有a半笼的十六元环杯形开口。UZM-5沸石外表面具有的十六元环杯形开口，适用于较大有机反应物分子的酸催化反应，在苯与烯烃的烷基化反应以及二甲苯的异构化等反应中具有重要的应用价值[7~9]，又因具有二维相互交叉的八元环孔道而对小分子反应（如乙醇脱水制乙烯等）有很好的催化活性和选择性。专利[8]报道的UZM-5沸石的合成方法是先将硅源、铝源、第一种模板剂TEAOH（四乙基氢氧化铵）和水混合均匀，高速搅拌后倒入晶化釜,于95℃下老化12~100小时,取出晶化釜冷却,再向老化液中加入第二种模板剂TMA

6、C1（四甲基氯化铵），搅拌混合均匀，于100~175℃下自压晶化12小时~14天。冷却后，过滤、洗涤、干燥，得到UZM-5沸石样品。由于该方法采用的是两步合成法，合成步骤复杂，不利于大规模工业生产。为了解决上述方法中存在的问题，贾银娟等[10]发明了一种新的UZM-5沸石合成方法，该方法首先将硅源、铝源、模板剂R1、碱金属或碱土金属阳离子M、模板剂R2和水组成混合物，混合物摩尔比组成为：SiO2/Al2O3=1~200、H2O/SiO2=10~500、OH-/SiO2=0.1~2、M/SiO2=0~1、R1/SiO2=0.1~2、R2/SiO2=0.01~0.25。然后将9混合物直接在90

7、~200℃一步晶化10~150小时得到结晶产物，结晶产物经洗涤干燥，得到UZM-5沸石样品。其中的模板剂R1选自三乙胺或三乙胺与四乙基铵阳离子的混合物，模板剂R2选自三甲胺、四甲基铵阳离子或三甲胺与四甲基铵阳离子的混合物，其中，在晶化之前向混合物中加入UZM-5沸石晶种。但该方法不仅体系复杂，而且必须加入UZM-5沸石晶种。同时他们也考察了UZM-5沸石合成条件的影响，认为模板剂用量是合成的关键，但并未涉及模板剂的作用机