可见光响应纳米tiolt2gt复合光催化剂的制备及光催化性能研究

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1、中文摘要在过去的二十多年，由于纳米Ti02价格便宜、无毒，具有高效的降解有毒气体和污水的能力，因此得到了广泛的研究。但是由于它的禁带宽度较大(锐钛矿3．2eV，金红石3．OeV)只能被紫外光辐射激发。然而紫外光只占太阳光谱的5％，95％的太阳光对Ti02光催化剂都是无用的，这一点大大地限制了Ti02在治理环境污染中的应用。所以，目Ij{『关键的也最具挑战的任务就是通过Ti02修饰获得对可见光敏感的光催化剂，这在光催化领域也是一个世界性的热点问题。本论文中，制备了两种复合光催化剂：具有核／壳／壳纳米结构的AgVAg．12／Ti02复合光催化剂：具

2、有核／壳纳米结构的三维有序的含染料的聚合物(YG)／Ti02复合光催化剂。选择结晶紫和对氯苯酚为目标降解物研究其可见光光催化活性。运用各种现代分析测试手段，如：X射线衍射(xIm)、x射线光电子能谱(ⅫS)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、高倍透射电镜(HI玎EM)、Raman光谱、红外光谱、N2吸附及飞秒瞬态荧光光谱等对其进行表征。具体在以下几个方面取得了一定的结果：(1)以AgN03，LiI．3H20和Ti(OBu)4为原料通过液相沉淀的方法制备了纳米AgI／Ti02复合光催化剂。该催化剂具有一种新型的核／壳／壳AgI／Ag—12／

3、Ti02结构，与AgI／P25相比，这一特殊的纳米结构使得AgI的吸收边带发生显著的红移，同时也提高了AgI的吸收强度。光催化性能测试表明：该催化剂具有高效的可见光光催化活性，结晶紫和对氯苯酚的降解效率分别是AgI／P25的4倍和6倍。由于AgI／Ti02复合光催化剂内部AgI，Ag，12和Ti02之间的协同效应使得在可见光区域有强吸收和低的光生电子．空穴复合率，从而具有高效的可见光光催化活性。(2)通过表面溶胶．凝胶方法制备了具有核／壳结构的三维有序的含染料聚合物(YG)／Ti02复合光催化剂。该复合催化剂中所含敏化染料为异硫氰酸荧光素，在4

4、00～500rim的可见光区具有强吸收，且在光照下稳定存在，显示出较好的可见光光催化活性。其可见光光催化作用机理如下：YG球中所含的染料起敏化Ti02的作用，它吸收的可见光光子激发YG产生光生电子和空穴(YG+)，所产生的光生电子在Ti02和YG球的界面处从激发态染料转移到Ti02的导带，并与氧分子作用产生活性氧物种，最终降解结晶紫；而YG+可以和结晶紫反应，从而实现光敏剂的再生。实验结果表明，Ti02．YG降解结晶紫经历两个竞争机N-脱甲基化和共轭结构破坏，在光照的初期，脱甲基化过程占主导地位，接着共轭结构破裂占主导地位。关键词：二氧化钛，可

5、见光，光催化，复合结构，染料敏化AbstractNanostructuredtitaniaasacheap，nontoxic，efficientphotocatalystforthedetoxificationofairandwaterpollutantshasreceivedmuchresearchattentionduringthepasttwodecades。However,itisactivatedonlyunderUVlightirradiationbecauseofitslargebandgap(3．2eVforanataseand

6、3．0eVformtile)．However，solarspectraonlycontain5％UV。Atotalof95％ofthesolarphotonsaleuselessforTi02，whichgreatlylimitsitspracticalapplicationinenvironmentaldecontamination．Therefore，itiscrucialandofgreatchallengetoexploreefficientvisible-light-inducedphotocatalystsbythemodifica

7、tionoftitania，whichisaninternationalhottopicinthefieldofphotocatalysis．，Inthispaper,wehavesynthesizednanostructuredAgI／Ag-12／Ti02w{也anovelcore／shell／shellstructureand3D—orderedtitaniahybridphotocatalystwiththecore／shellstructureofdey-containingpolymer／titania．wechosephotodeg

8、radationcrystalvioletand4=chlorophenolwitllirradiationofvisiblelighttoevalu