质子交换膜燃料电池阴极非贵金属催化剂的制备与表征

《质子交换膜燃料电池阴极非贵金属催化剂的制备与表征》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、武汉理工大学硕士学位论文摘要质子交换膜燃料电池(ProtonExchangeMembraneFuelCell，PEMFC)电极普遍采用Pt／C电催化剂。由于铂资源非常缺乏，极大的限制了PEMFC的大规模应用，寻求可替代Pt／C催化剂的非贵金属材料，已经迫在眉睫。本文选择了Co基非贵金属催化剂，采用液相控制沉淀法、程序升温氨解法、络合法，通过两种途径制备出Coa04、C030zJC、CoOxNy、CoOxNy／C以及Co．O-N化合物等一系列非贵金属催化剂，对制备出的非贵金属催化剂进行了XRD、TEM、SEM、XPS、TG、AAS以及电化学测试，研究结果表明：(1)成功制备出的CoO

2、xNy纳米级颗粒。经过热处理，虽然粉末晶粒明显长大，结晶度提高，但晶形与仍与氧化物相同。(2)液相控制沉淀法制备出的C0304具有和Fe304相同的尖晶石结构，但它比Fe304更容易还原，600℃以上很容易被氨气还原成单质钻。(3)CoOxNy／C的氧还原电流最高达到4．149mA／mg，为Coj．04／C的1．5倍。N、C在催化剂中起的作用至关重要。(4)CoOxNv具有比C0304更高的耐酸性。(5)通过热分解法，以过渡金属．有机小分子络合物为前驱体制备了含有Co，O和N的非贵金属催化剂。对催化剂进行了结构表征和氧还原电催化性能测试，并分析了合成过程及分解温度对产物催化性能的影

3、响。结果表明，200℃分解产物的氧还原电流达到0．60mA／mg@．0．4V(VS．SCE)，通过进一步研究，有望成为氧还原电化学催化剂，应用于质子交换膜燃料电池阴极。研究结果同时表明，热分解温度对分解产物结构和表面N含量有很大影响，300℃以上才能分解完全，6006C直接还原成单质Co；300℃热解产物比200‘C热解产物的表面N含量低，因而其催化活性也偏低。关键词：质子交换膜燃料电池；非贵金属催化剂；氮氧化物；Co．O-N化合物武汉理工大学硕士学位论文AbstractIntheelectrodeofPEMFC,Pt／Ccatalystismostcommonlyused．For

4、thelackofPtmaterialintheworld，extensivecommercialapplicationofPEMFCfacesbarriers．Itbecomesmoreandmorenecessaryforfindingoutsomenon-noblemetalstoreplacePt．ThispaperchooseCo-basednon-noblemetalcatalyst,aseriesofnon-noblemetalcatalystssuchasC0304，C030们，CoO曲CoOxNy／CandCo-O-Ncompoundweresynthesized

5、bytwoways、析mliquid·control-precipiration,temperature-programmedreactionammonolysis，complexmethod．Xraydiffractionanalysis(XRD)，transmissionelectronmicroscopy(TEM)，scanningelectronmicroscope(SEM)，x-myphotoelectronspectroscopy(xPs)，thermogravimetricanalysis(TO)，AtomicAbsorptionSpectroscopyO蚺S)and

6、electrochemicalmeasurementwereusedtocharacterizethesecatalysts．Theresultsindicatedthat：(1)Thenanometer-sizedCoOxNyWassynthesizedsuccessfully．1hegraingrewobviously，however，itscrystallinityWasimprovedanditscrystalstructurewasthe$arfleastheoxide．(2)TheC0304synthesizedbyliquid-eontrol-precipitatio

7、nhasthesamespinelstructure，butitWasmoreeasilydeoxidizedthanFe304．ItCanbeeasilydeoxidizedtoCoabove600℃．O)TheCoOxN／C’Scurrentofoxygenreductionreactionreached4．149mA／mgwhichWas1．5timesasgreatasC030dC．TheeffectofNandCincatalystWaSextremelyi