管状+nay+型分子筛膜的合成及其渗透性能研究

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1、管状NaY型分子筛膜的合成及其渗透性能研究*王振卓，易志群，周荣飞，胡娜，陈祥树(江西师范大学膜科学与技术重点实验室，南昌，江西，330022)摘要：分别使用烘箱加热的密闭式不锈钢反应釜和油浴加热的开口式回流玻璃反应器，采用二次生长法在多孔管状莫来石和不锈钢支撑体表面水热合成出NaY型分子筛膜。采用水玻璃为硅源，氢氧化铝为铝源，配成摩尔比为n(SiO2):n(Al2O3):n(Na2O):n(H2O)＝21:1:18:1260的硅铝溶胶。探讨了老化时间、支撑体、合成温度及时间等成膜条件对分子筛膜性能的影响。与闭式反应体系相比，开式反应体系可以缩短水热反应时间。优化条件

2、下合成的膜在75℃、的水/乙醇溶液和水/异丙醇（10/90wt%）体系具有较好的分离选择性，分离因子分别为360和1100。不同支撑体对膜的渗透通量影响较大，莫来石支撑体上形成的NaY型分子筛膜在−2−1−2−1上述两分离体系中的渗透通量分别为2.3kg·mh和2.0kg·mh；而不锈钢支撑体上制备的分子筛膜的渗透通量比前者高出2倍以上。采用SEM和XRD对合成出的NaY型分子筛膜进行了表征，结果表明：支撑体外表面NaY型分子筛晶体生长良好、覆盖完全。高的渗透通量和分离因子取决于支撑体表面形成的致密且薄的分子筛晶体层。关键词：NaY型分子筛膜管状支撑体渗透汽化分子筛膜

3、是近十年发展起来的一种新型微孔无机膜，因其具有良好的整体性，能够达到高通量、高选择性、耐热、耐溶剂的要求，比有机膜有着更好的分离性能，因而受到人们的重视，成为膜领域发展最为迅速，也是最有发展前景的膜材料之一。[1,2,5]Y型分子筛膜的硅铝比为1.5~2，孔道直径约0.74nm，对H2O、CO2气体、苯及[3]C4～C7烃具有非常好的选择分离性能。Y型分子筛膜在气体分离和有机混合分离等领域[1,2]有广泛的应用前景。Kusakabe等通过二次水热合成在多孔支撑体上得到NaY型分子筛[4]膜，制得的膜可用于CO2/N2的分离。Kita等报道了NaY分子筛膜的合成，并对成

4、膜条[5]件进行了探讨。GuXH等人通过优化反应条件，采用多次合成的方法等到NaY分子筛膜。目前，Y型分子筛膜的制备方法主要是水热合成，然而如何从硅铝前驱体得到均匀、连续、缺陷少的膜仍然是目前研究的主要技术难点。本文采用二次生长法，在多孔管状莫来石和不锈钢支撑体表面合成NaY型分子筛膜，*为通信联系人，email地址：cxs66cn@126.com基金项目：国家重大国际科技合作项目（2006DFB53070）作者简介：王振卓（1981-），男，硕士探讨了老化时间、合成温度、时间及反应容器等因素对膜形成及性能的影响。1实验部分1.1分子筛膜的制备支撑体预处理：采用多孔管

5、状莫来石（Nikkato，外径=12mm，内径=9mm，平均孔径=1.3μm）和不锈钢（Mott，外径=12mm，内径=9mm，平均孔径=3.5μm）为支撑体。支撑体长度为10cm。支撑体的处理方法为：莫来石支撑体采用800目砂纸将外表面打磨光滑，去离子水清洗后，超声波处理5min；不锈钢支撑体分别用氢氧化钠溶液和乙醇处理，以除去所含的杂质，然后用去离子水洗净。两种支撑体置于80℃烘箱中，烘干备用。溶胶制备：将氢氧化铝（Wako，wt%Al(OH)3>97%）和氢氧化钠（天津福晨试剂厂，wt%NaOH>96%）溶于去离子水，在搅拌条件下加入水玻璃（Aldrich,Si

6、O227wt%，NaOH14wt%）形成混合溶胶，继续搅拌2h溶胶。将此溶胶置于密闭聚四氟乙烯容器中在室温下静置陈化。膜合成：陈化后的溶胶倒入反应器中，并将预涂有NaY分子筛晶种（Aldrich）的支撑体竖直放入反应器中，采用的反应器为带回流冷凝装置的玻璃管和不锈钢反应釜。在反应温度为90～130℃的条件下合成膜。制备的膜先用去离子水反复冲洗，以清洗掉膜表面和内壁的无定形物质及支撑体中吸附的碱液，然后用去离子水继续浸泡24h，取出在100℃下干燥12h以备用。1.2NaY型分子筛膜的表征合成的样品经X射线衍射仪（XRD，BRUKER，D8ADVACE）表征产物的晶相和

7、结晶情况，测试条件为CuKα辐射，石墨单色器，管压40kV，管流120mA。通过扫描电子显微镜（SEM，FEI，QUANTA200）来检测颗粒的尺寸和形貌。膜的渗透汽化性能由渗透通量J及分离系数α两个参数表示。渗透通量J表示单位时间内渗透通过单位面积的膜的物质总质量。J=M/At，M为透过膜的组分的渗透量，A为−2−1膜面积，t为操作时间，渗透通量的单位为kg·mh；α=(YA/YB)/(XA/XB),其中YA与YB分别表示在渗透物中A与B两种组分的质量浓度，XA与XB分别表示在原料液中A与B两种组分的质量百分比浓度。除非特别说明，原料液均为含水10