钛硅分子筛膜的合成及其催化性能的研究

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1、维普资讯http://www.cqvip.com化工进展CHEMICALINDUSTRYANDENGINEERINGPROGRESS2004年第23卷第11期一钛硅分子筛膜的合成及其催化性能的研究陈晓晖蔡丽蓉魏可镁一(福州大学化肥催化剂国家工程研究中心，福州350002)摘要采用水热法在堇青石蜂窝陶瓷栽体上原位合成了钛硅分子筛膜。用XRD、SEM等表征方法对所合成的钛硅分子筛膜的物理化学性能进行了表征。SEM结果表明钛硅分子筛可在堇青石蜂窝载体的表面上牢固均匀地生长，平均厚度为10m。XRD中出现了典型的MFI结构的特征峰，证实了Ts一1原位生长于堇青石表面。以丙

2、烯环氧化为探针反应，评价所合成样品的催化性能，并考察了n(Si02)(Ti02)、(H2O)／n(SiO2)及添加吐温4O对钛硅分子筛膜厚度及催化性能的影响。结果表明膜厚与催化性能不成正比关系，当(si02)／(Ti02)为35、(H2O)／n(SiO2)为5O，所得分子筛膜平均厚度为14m时，过氧化氢的转化率达31．5，环氧丙烷的选择性达100；与不加吐温4O的催化剂膜相比，吐温4O的添加使单位膜厚的过氧化氢转化率升高约2。环氧丙烷的选择性仍保持100。吐温4o有助于降低模板剂的用量，提高催化剂膜的催化性能。关键词钛硅分子筛膜，原位合成，堇青石蜂窝陶瓷，丙烯环氧

3、化，吐温4O中图分类号O643；TQ426文献标识码A文章编号1000—6613(2004)11—1222—05钛硅分子筛(TS一1)有优异的催化氧化性能，团上海化学试剂公司；钛酸四丁酯(TBOT)，化学可用于催化醇氧化[1]、烷烃部分氧化l2]、烯烃环氧纯，中国医药集团上海化学试剂公司；异丙醇化[3等反应，克服了传统工艺中污染严重、反应条(IPA)，分析纯，上海荣润化工有限公司；吐温件苛刻等缺点，应用前景广阔。但钛硅分子筛的生40，实验试剂，天津市化学试剂三厂；模板剂四丙产成本高，粒径小，分离与回收困难，限制了其工基氢氧化铵由四丙基溴化铵TPABr与强碱性阴离业

4、化应用。为了解决钛硅分子筛的分离与回收问子树脂交换制得。题，负载型催化剂成为研究中的一个热点。传统的将正硅酸乙酯、钛酸四丁酯、模板剂负载技术浸涂法不仅堵塞孔道而且催化剂层与载体TPAoH、吐温4O及去离子水按一定比例加入，之间的结合不牢固，在溶剂的冲刷下催化剂层易从充分搅拌后得凝胶体。凝胶的组成为：Si·(O．O2载体上剥落。Lachman等在蜂窝陶瓷载体上～O．03)Ti02·(O．1～O．3)TPAOH·(o-o．010)吐原位合成了高硅ZSM一5分子筛。使分子筛与载体温40·(35-70)HO。将此凝胶和一定量堇青石蜂表面通过化学键结合，非常牢固。此后，王爱

5、琴窝陶瓷载体放入不锈钢反应釜，于160-180℃晶化等[4]在堇青石蜂窝陶瓷载体上原位合成了ZSM一5I-3天后，取出洗涤，干燥，550℃焙烧8h即得及Anacime沸石，关乃佳等E6]采用四乙基氢氧化TS一1膜／堇青石整体式催化剂。铵与四丁基氢氧化铵混合模板剂，以硅溶胶为硅1．2催化剂表征及丙烯环氧化催化性能评价源，在堇青石蜂窝陶瓷载体上原位合成了用于汽车在PhillipX’pert—MPD型X射线粉末衍射尾气净化的TS一1。本工作借鉴了以上分子筛膜制仪上对原位合成的分子筛样品做物相分析。采用备的理论和技术，在非离子表面活性剂吐温4O的XL30ESEM／TMP型

6、扫描电子显微镜(Philips—作用下，以少量四丙基氢氧化铵(TPAOH)为模板FED观察样品剖面及表面形貌。在PerkinElmer剂，水热法在堇青石上原位合成了TS一1膜催化SpectrometerSpectrum2000型红外光谱仪上测定剂。采用丙烯环氧化为探针反应，考察了合成条件膜催化剂的红外光谱，KBr压片；UV—Vis谱在装对TS一1分子筛膜厚度及催化性能的影响。有积分球的VarianCary500Scan型UV—Vis分光光度计上测定，扫描范围190-800nm。1试验收稿日期2004—08—17。1．1原料及催化剂的制备基金项目国家自然科学基金项目

7、(20306004)、福建省青年科技人堇青石蜂窝陶瓷(孔径为0．9mm×0．9mm)；才创新项目(2oo2Joo9)及福建省教育厅科技项目(JB02061)。硅溶胶(259／6SiO)为工业品(青岛海洋化工有限公第一作者简介陈晓晖(1973一)，男，博士，副教授。电话0591—司)；正硅酸乙酯(TEOS)，分析纯，中国医药集83731234—8607；E—mailchenxhfzu@fzu．edu．ca。维普资讯http://www.cqvip.com第11期陈晓晖等：钛硅分子筛膜的合成及其催化性能的研究·1223·以丙烯环氧化探针反应评价TS1膜／堇青石SEM照

8、片。从图l