基于石墨烯的直接甲醇燃料电池催化剂材料的可控制备及性能研究

《基于石墨烯的直接甲醇燃料电池催化剂材料的可控制备及性能研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日我是爱天大的！！学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进

2、行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日摘要直接甲醇燃料电池（DMFCs）作为一种高能量密度储能装置，受到科研工作者的广泛关注。然而其催化剂价格昂贵、活性较低等因素严重制约了DMFCs的发展。因此，开发新型的催化剂载体是提高DMFCs催化剂性能、促进DMFCs2走向实用化的有效途径之一。石墨烯是由sp杂化碳原子组成的二维

3、平面材料，具有大的比表面积和高电导性，是一种优异的催化剂载体材料。本文采用一步水热自组装法制备了铂纳米颗粒/石墨烯（Pt/G）催化剂材料，这种催化剂材料具有三维宏观结构，拥有丰富的孔隙和开放的孔道，为反应物和产物提供了通常的扩散通道，有助于催化性能的提高。本论文的主要研究内容如下：（1）研究了水热法制备Pt/G催化剂过程中，铂含量、pH值以及水热温度等制备条件对催化剂Pt纳米颗粒尺寸分布、形貌以及催化性能的影响。研究发现，当铂含量为20%时，催化剂Pt纳米颗粒尺寸较小，平均粒径约为3.5nm，电

4、化学活性面积（ECSA）最大，抗CO毒化能力最佳；当pH=10时，催化剂ECSAo最大；当水热温度为150C时，催化剂展现出较高的甲醇氧化反应（MOR）和氧还原反应（ORR）催化能力。（2）在制备Pt/G催化剂过程中一步实现氯铂酸和氧化石墨烯的还原。透射电子显微镜（TEM）观察证明Pt纳米颗粒可以在石墨烯表面实现均匀分散，且粒径较小，有利于反应物与催化剂的接触。电化学测试表明，Pt/G催化剂对MOR的催化活性、稳定性及抗毒性均高于商业Pt/C催化剂，其中Pt/G催化剂的甲醇氧化峰电流密度为商业P

5、t/C催化剂的2.3倍。Pt/G催化剂材料内部形成的有效三维导电网络及丰富的孔隙结构有利于氧气及甲醇的扩散，提高传质和导电的效率。（3）为了进一步改善催化剂的活性，我们将Pt/G催化剂材料在不同温度下o进行热处理，实验结果表明，350C热处理后的Pt/G-350催化剂负载的Pt纳米颗粒粒径最小，ECSA最大，甲醇氧化催化活性及抗毒能力最佳。（4）在Pt/G催化剂制备过程中加入碳纳米管（CNT），得到Pt/G/CNT-350三元催化剂材料，与Pt/G-350催化剂相比，催化性能并未得到提高，抗毒性

6、甚至低于Pt/G-350催化剂。综上所述，石墨烯尤其是石墨烯三维宏观体在直接甲醇燃料电池催化剂载体方面有着非常广阔的前景。关键词：石墨烯三维宏观结构直接甲醇燃料电池催化剂载体电催化ABSTRACTDuetothelow-pollution,abundantsources,highenergyefficiency,theeasystorageandtransportationofthefuel,DirectMethanolFuelCells(DMFCs)havebeenattractedmorea

7、ndmoreattentionaroundtheworld.However,thebigchallengeforthepracticalapplicationofDMFCsistoimproveitselectrocatalystactivityatalowcost.DevelopingnovelcatalystsupportisaneffectiveapproachtoimprovetheperformanceofDMFCscatalystandtopromotethecommercializ

8、ationofDMFCs.Graphene,asinglelayerofcarbonatomsarrangedinahexagonallattice,hasbeenexploredaspotentialsupportingmaterialsowingtoitshighthermalconductivity,uniquegraphitizedbasalplanestructure,excellentmechanicalproperties,highelectronicconductivityand