试析直接甲醇燃料电池阳极催化剂的性能研究

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1、上海交通大学硕士学位论文直接甲醇燃料电池阳极催化剂的性能研究姓名：林茂财申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：余晴春20081201摘要直接甲醇燃料电池新型阳极催化剂的性能研究摘要[yb8]直接甲醇燃料电池(DMFC)具有结构简便，燃料易于获取与添加，操作简单等优点，在小型可移动电源和微型电源方面具有广阔的应用前景。阳极催化剂的性能是制约直接甲醇燃料电池商业化的瓶颈之一。目前，最高效的甲醇阳极电催化剂还是铂基催化剂，通过添加其它组分来降低铂金属被甲醇氧化中间产物毒化是制备高性能催化剂最重要的途径。本论文发明了一种新型的甲醇电催化助催剂¾含氧空穴的氧化物，并考察了其对铂金属电催化甲醇的

2、助催性能。采用溶胶-凝胶法，利用低价态离子对高价态离子的取代在氧化物晶格中产生氧空穴。本文制备了铁掺杂的氧化锆和锶掺杂的氧化铈，测试表明掺杂后氧化物的晶体结构发生改变，说明取代离子能够掺杂进氧化物晶格。采用乙二醇还原法制备了掺杂氧化物助催的铂基催化剂。在水溶液体系中，利用循环伏安、计电电流、计时电位和交流阻抗等电化学测试方法考察了催化剂的甲醇电催化性能。结果表明，两种氧化物的引入都使甲醇的起始氧化电位以及正负扫氧化峰值电位发生负移。对于添加氧化锆的催化剂来说，氧化锆的引入对铂颗粒的分散效果不明显，但是在氧化锆中掺杂铁离子可以明显提高催化剂的性能。另外，氧化锆中铁的掺杂浓度以及氧化锆与铂的

3、比例对催化剂性能都有影响，掺杂浓度及氧化锆与铂的比例均存在一个最佳值，从而得到催化剂的最优成份比例。相较而言，氧化铈对铂颗粒的分散效果明显，但是铂颗粒的分散与催化剂的性能关系不大。在氧化铈中掺杂锶离子同样可以提高催化剂的性能，并且锶的掺杂浓度以及氧化铈与铂金属的比例同样存在一个最优值。此外，比较得知氧化铈的助催作用比氧化锆更强。利用单电池实验考察了以上两种最优催化剂与商业铂碳催化剂作为直接甲醇燃料电第I页摘要池阳极催化剂的性能优劣。结果表明，在实际电池环境中氧化锆的助催作用并不明显，相反氧化铈的助催作用同样明显，并对相关结果进行了分析。此外，本论文还对掺杂型氧化物的助催化机理进行了探索和

4、讨论。[yb10]关键词[yb11]：直接甲醇燃料电池，阳极催化剂，氧化锆，氧化铈，掺杂第II页ABSTRACTResearchontheAnodeCatalystsforDirectMethanolFuelCellABSTRACT[yb13]Directmethanolfuelcell(DMFC)isviewedasapromisingpowersourcesforvariousportabledeivcesduetoitssimplicity,convenienceandhigherenergydensityofthesystem.Anodecatalystperformanceis

5、oneofthebottlenecksforthecommercializationofdirectmethanolfuelcell.Currently,Pt-basedcatalystsissillthemostefficientanodecatalystsforDMFC.ButPtmetaliseasilytobepoisonedbytheintermediateproducingthroughtheincompleteelectro-oxidationofmethanol.Inordertoimprovetheanodecatalystsperformance,othercompo

6、nentswereaddedtothecatalyst.Theaddingcomponentsactedasco-catalystsforPtmetalandplayakeyroleinoxidatingtheintermediate.Inthisdissertation,anoveloxide¾oxygenvacancycontainingoxide,wasappliedasco-catalystintheelectro-oxidationofmethanolbyPtmetal.Oxygenvacancycontainingoxideswerepreparedbysol-gelmeth

7、od.Oxygenvacancy3+wasformedbyreplacingthehighvalencestatecationswithlowvalencestatecations.Fe4+2+4+wasusedtoreplacetheZrinzirconiaandSrwasusedtoreplacetheCeinceria.XRDresultsindicatedthatdopingcationscanrepalcetheorigi